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王野AM:精确构建局部Rh单原子高效光催化C-H活化和直接甲醇偶联

时间:2022-11-27 来源: 浏览:

王野AM:精确构建局部Rh单原子高效光催化C-H活化和直接甲醇偶联

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虽然人们已经报道了诸多关于光催化环境修复、析氢和化学转化的研究,但在使用半导体光催化合成工业上重要且大量需求的大宗化学品方面取得的成功较少,半导体光催化具有巨大的潜力来驱动传统多相催化难以实现的独特化学反应。然而,用于光化学合成的半导体的性能通常是不令人满意的,因为在光捕获、电荷载流子分离和表面反应方面的效率有限。精确构建多相光催化剂以促进这些过程是一个有吸引力但具有挑战性的目标。

基于此, 厦门大学王野教授 成功构建了一种可见光响应的金属硫化物光催化剂,它由一维交替排列的 ZB WZ 链段以及选择性位于 WZ 链段的单原子铑组成。

本文要点
要点1.  研究人员发现,具有交替内置电场的独特排列的 WZ/ZB 异质结促进了光生电子和空穴分别分离和迁移到 ZB WZ 段, WZ 段上的单原子铑通过与其 CH 键的相互作用有效地催化 CH 3 OH 的吸附和活化,形成 CH 2 OH 自由基作为 EG 的中间体。

要点2.  这项工作提供了一种具有高电子 - 空穴分离能力和高表面催化效率的结构限定的金属硫化物光催化剂。其展示了将 CH 3 OH 偶联到 EG 的具有实际意义的性能,为通过半导体光催化合成关键的大宗化学品开辟了一条途径。

Limei Wang, et al, Precisely Constructed Metal Sulfides with Localized Single-Atom Rhodium for Photocatalytic C-H Activation and Direct Methanol Coupling to Ethylene Glycol, Advanced Materials. 2022

DOI: 10.1002/adma.202205782

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202205782

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