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Nat. Commun.:Nb2C MXenes担载Pd金属烯室温催化炔烃半加氢

时间:2023-02-09 来源: 浏览:

Nat. Commun.:Nb2C MXenes担载Pd金属烯室温催化炔烃半加氢

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2D 金属烯( metallene )纳米材料具有丰富的不饱和金属原子、高比表面积、表面应力,因此受到异相催化领域的广泛关注,但是纳米粒子的强金属键导致调控金属烯的形貌变得非常困难。

有鉴于此, 浙江工业大学王建国( Jianguo Wang )、李小年( Xiaonian Li )、姚子豪( Zihao Yao )等 报道发展了一种非常有效的电置换反应 (Galvanic Replacement Reaction, GRR) 方法,基于分子动力学模拟的金属 - 基底强相互作用,次表面 Nb Pd 电子转移,在室温条件的 Nb 2 C MXene 上担载 Pd 金属烯, Pd 金属烯的原子配位数仅为 3 ,表现六元环椅式结构。

本文要点
要点1.  基于覆盖度的动力学分析进行第一性原理计算,发现 Pd 金属烯促进烯烃的扩散,并且能够避免烯烃过度加氢,因此 0.5 % Pd/Nb 2 C 25 实现 了优异的炔烃半加氢制烯烃催化活性 ,选择性达到 96 % TON 达到 10372 h -1 ,而且催化剂的稳定性没有降低。

要点2.  Pd 金属烯呈现类似环己烷的椅式六元环结构, Pd 原子具有独特的三足结构,其中顶部 Pd 原子未参与成键 。这项策略具有普适性,能够扩展至各种各样的 MXene ,为发展新型担载 MXene 材料提供机会和帮助。

Zhongzhe Wei, Zijiang Zhao, Chenglong Qiu, Songtao Huang, Zihao Yao, Mingxuan Wang, Yi Chen, Yue Lin, Xing Zhong, Xiaonian Li & Jianguo Wang, Tripodal Pd metallenes mediated by Nb 2 C MXenes for boosting alkynes semihydrogenation. Nat Commun 14, 661 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-36378-3

https://www.nature.com/articles/s41467-023-36378-3

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