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于吉红院士/梅东海/刘庆岭JACS:Cu-OFF/ERI互插结构协同增强NH3-SCR

时间:2024-03-16 来源: 浏览:

于吉红院士/梅东海/刘庆岭JACS:Cu-OFF/ERI互插结构协同增强NH3-SCR

催化计
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Cu-SSZ-13 是一种成功商业化的 NH 3 催化氧化( NH 3 -SCR )催化剂用于消除汽车尾气的 NO x 。通常 Cu-SSZ-13 的合成过程需要有毒并且价格高昂的有机模板剂,因此发展一种不需要有机模板剂的合成路线并且得到比 Cu-SSZ-13 更加优异的性能具有学术和工业的重要意义。
有鉴于此, 吉林大学于吉红院士、天津大学刘庆岭、天津工业大学梅东海等 通过一种不需要有机模板剂的合成方法合成含有 OFF ERI 互插的 Cu-T 分子筛, Cu-T 分子筛的性能比 Cu-ERI Cu-OFF Cu-SSZ-13 更好。
本文要点
要点1.  结构表征和理论计算模拟结果说明 OFF ERI 的共生结构有助于 Cu 2+ 分布在 6MR 位点,因此 Cu-T 的水热稳定性比 Cu-ERI Cu-OFF 更好。令人惊奇的是 Cu-T 在水热老化处理后的低温催化活性显著增强,然而 Cu-ERI Cu-OFF 在水热老化处理后的催化活性降低。
要点2.  通过原位 DRIFT 表征和 DFT 计算,说明 Cu-T 能够在水热老化处理后表现更好催化活性的原因是 Cu-T ERI 结构内生成 Cu x O y 物种位点能够通过与 Brønsted 位点配合从而快速的生成 NH 4 NO 3 Cu-T 催化剂比 Cu-SSZ-13 相比具有较宽的温度窗口。
这项工作有助于通过共生分子筛方式设计高性能的 NH 3 -SCR 催化剂。
Jinfeng Han, Junyan Li, Wenru Zhao, Lin Li, Mengyang Chen, Xin Ge, Sen Wang, Qingling Liu*, Donghai Mei*, and Jihong Yu*, Cu-OFF/ERI Zeolite: Intergrowth Structure Synergistically Boosting Selective Catalytic Reduction of NO x  with NH 3 , J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.3c13855
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c13855
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