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【材料】东北师范大学Angew：超薄自支持多孔芳香骨架薄膜用于高效阴离子传输

时间：2024-04-08 来源： 浏览：

【材料】东北师范大学Angew：超薄自支持多孔芳香骨架薄膜用于高效阴离子传输

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化石燃料的燃烧对生态系统和人类健康造成严重威胁，因此亟需寻找新型替代能源。作为清洁高效的能源转换装置，燃料电池的出现引起了人们的极大兴趣。其中，阴离子交换膜燃料电池（AEMFCs）因其不需要传统铂基贵金属做催化剂，有着更快的氧化还原动力学以及更低的燃料渗透率，得到了研究者们的广泛关注。作为AEMFCs的核心部件，阴离子交换膜（AEMs）起着传输离子、分隔阴阳两极的作用。研究者们一直在为寻找一种既能提高AEMs电导率又能保持其碱稳定性的材料而努力。
多孔芳香骨架（PAFs）材料因其超高的比表面积、易于修饰的骨架结构、良好的化学稳定性等特点，使其成为了AEMs中具有潜力的材料。然而，PAFs通常由不可逆的偶联反应聚合而成，这使得它们多为不溶性的粉末，大大降低了其应用潜力。研究者们将PAFs掺入聚合物中制成混合基质膜，但混合基质膜中PAFs颗粒分散不均匀，容易发生团聚限制了其在燃料电池中的应用。因此，选择合适的聚合策略将PAFs构筑为连续、均匀且易于转移的薄膜并将其用于高性能AEMs面临着重大挑战。
近日， 东北师范大学 的科研团队采用 液−固界面聚合 技术在具有预先锚定反应位点的硅基底表面构筑了 五种含有不同链长和端基的连续PAF-R涂层。 通过调节反应时间等参数，可以成功地控制薄膜厚度从38 nm到330 nm。通过去除基底和PAF-R层之间的牺牲层，获得了自支持的PAF-R膜，在膜转移的过程中，膜的厚度与化学结构没有发生改变，表明PAF-R薄膜具有优异的 柔韧性以及化学稳定性。

图1. 液−固界面聚合PAF-R涂层以及制备自支持PAF-R薄膜的示意图；2,4,6-TBP-R、1,3,5-TEB及PAF-R的分子结构。图片来源： Angew. Chem. Int. Ed.
首先为了探究侧链长度对PAFs传导性能的影响，该团队合成了三种以季铵盐为端基、具有不同柔性烷基侧链长度的PAFs薄膜。研究发现，含有己基间隔链长的PAF-TMA-6材料具有最佳的阴离子传导性能，这表明合适的侧链长度可以对阴离子的传输起到积极的作用。进一步优化末端基团对离子传导性能的影响，在己基间隔的基础上，合成了含吡咯盐和哌啶盐端基的PAF-MPY-6膜和PAF-MPIP-6膜。其中，PAF-MPIP-6膜在80 °C和98% RH条件下的传导率高达356.6 mS•c m -1 ，是目前文献报道的O H - 电导率的最高值。这主要归因于PAF-MPIP-6中哌啶阳离子优异的亲水性能、合适的侧链长度以及刚性的多孔通道。通过计算得到薄膜的活化能大小顺序与电导率的高低顺序也保持一致。此外，对PAF-R膜进行了一系列稳定性测试，其中PAF-MPIP-6膜表现出优异的碱稳定性和化学稳定性。

图2. PAF-R膜的阴离子传导性能。图片来源： Angew. Chem. Int. Ed.
小结
本工作采用液−固界面聚合的方式成功构筑了多种具有本征传导性能以及厚度和尺寸可控的连续PAF-R薄膜，并且首次将PAF-R膜应用到AEMs中，围绕着链长和端基对阴离子传导性能进行调控，实现了超高的O H − 电导率以及优异的化学/尺寸稳定性，该项研究证实了PAFs材料在阴离子交换膜中的巨大潜力。
这一成果近期发表在 Angew. Chem. Int. Ed. 上，文章的第一作者是东北师范大学硕士研究生 杜文广 和博士研究生 刘琳 。
原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：
Ultrathin Free-Standing Porous Aromatic Framework Membranes for Efficient Anion Transport
Wenguang Du, Lin Liu, Liying Yin, Bo Li, Yu Ma, Xiaoyu Guo, Hong-Ying Zang, Ning Zhang, Guangshan Zhu
Angew. Chem. Int. Ed ., 2024 , DOI: 10.1002/anie.202402943
通讯作者介绍
张宁 ，东北师范大学化学学院教授，博士生导师。一直从事新颖表面引发聚合方法的开发、刷状高分子及具有传输特性的聚合物薄膜的研究工作，在 J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Macromolecules, ACS Macro Lett. 等期刊上发表第一/通讯作者论文50余篇，申请发明专利4项，先后主持国家自然科学基金4项，吉林省与长春市科技项目4项，2016年入选中国科学院青年创新促进会，2014年至今为《中国化学快报》青年编委。
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