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实力彰显！这所985，迎来第5篇正刊，超然！

时间：2023-02-19 来源：浏览：

实力彰显！这所985，迎来第5篇正刊，超然！

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实力大爆发，今年，中科大已发表 3篇Nature， 1篇Cell，今天又迎来了第5篇正刊！主要是中科大化学与材料科学学院徐集贤教授课题组在Science上发表了题为“ Reducing nonradiative recombination in perovskite solar cells with a porous insulator contact” 的研究性成果。

该研究提出了一种接触结构来克服目前钙钛矿太阳能电池的挑战，通过沉积氧化铝纳米片形成厚的（~100纳米）电介质掩模，从而产生用于载流子传输的随机纳米级开口。

与传统钝化层相比，该层减少了非辐射复合，并将功率转换效率从23%提高到25.5%。随后作者将PIC概念也可以推广到其他钙钛矿组分，证实了它对不同p型触点和钙钛矿成分的广泛适用性。

图文解读

作者通过引入了一个厚的（~100 nm）电介质掩模，沉积氧化铝纳米板形成，从而为载流子传输创造了随机的纳米级开口。与传统的钝化层相比，该层减少了非辐射复合并将功率转换效率从23%提高到25.5%。

图1 | p-i-n器件PIC的概念和仿真

对具有这种多孔绝缘体接触（PIC）的电池进行了漂移扩散模拟，并通过控制氧化铝纳米板的生长模式，使用固溶工艺实现了漂移扩散。利用接触面积减少约25%的PIC，在p-i-n器件中实现了高达25.5%的效率（经认证的稳态效率24.7%）这是p-i-n电池有史以来报告的最高值。

如图1A所示，过程a是无法通过厚 Al ₂ O ₃ 电隧穿的载流子的横向传输。过程b代表载流子通过填充钙钛矿形成的通道的 “通过开口” 传输。坐着选择 Al ₂ O ₃ 作为电介质材料是因为它易于接近，但原则上也可以使用其他绝缘材料，如 SiO ₂ 、ZrO ₂ 和绝缘有机电介质。

图2 | 通过Al2O3纳米板的固溶过程实现PIC接触设计

本工作制备了p-i- n器件来评估不同尺寸(d=30 vs 100 nm)和不同浓度 (0.7~4 mg ml ^-1 ) (图2,M到Q)的溶液加工 Al ₂ O ₃ 介质掩膜。对于d=30 nm的 Al ₂ O ₃ 掩模，本工作仅在 0.7 mg ml ^-1 的浓度下观察到Voc和FF的轻微增加。随着浓度的进一步增加，FF急剧下降，这与AFM图像(图2,G和H)中观察到的短路电流密度 (J _sc ) 损失和形成连续层的趋势一致。相比之下，对于d=100 nm的 Al ₂ O ₃ 掩模，本工作观察到了明显更宽的性能增强窗口。

图3 | PIC对减少非辐射性重组的影响

同时作者还比较了在没有HTL的情况下，玻璃/钙钛矿和玻璃/PIC/钙钛矿样品的光致发光量子产率(PLQY)和瞬态光致发光寿命（图3A-C），ITO/Me-4PACz/钙钛矿叠层表现出双指数衰减，包括快速衰减和令人印象深刻的~880 ns长τ（图3D，E），光学性质的变化表明体积和表面的非辐射复合受到抑制。

图4 | PIC增强型p-i-n器件的光伏特性

该研究根据详细平衡理论(详见材料和方法)对V _oc 损失进行了定量分析。在接近J _sc 的注入水平下，PIC器件的电致发光外量子效率相对于对照提高了~7倍(图4C)，这与PLQY和SRV的改善是一致的。非辐射复合损失降低了~50 mV，是PIC器件具有较高V _oc 的主要原因(图4E)。相比之下，辐射复合损失的改善(~2 mV)是次要的，这体现在带边附近的高灵敏度外量子效率。为了定量分析 PIC 器件 ( 图 4B ) 中增强的 FF ，本工作使用了 Suns-Voc 方法，该方法涉及测量 J - V 曲线作为光强的函数。理想因子从 1.66 提高到 1.32( 图 4D) ，与非辐射复合抑制和 FF 增强的结果一致。 PIC 器件中的 FF 增强来自于减少的传输损耗和减少的非辐射复合损耗。 PIC 使无传输损耗时的赝 FF 为 87.7% ，是热力学极限 (S-Q 极限 ) 的 ~97.1% 。相比之下，裸露的 Me-4PACz 的拟 FF 仅为 84.3% 。这种 FF 分析突出了 PIC 如何通过钙钛矿填充形成一个实际的、通过开放的传输来克服 Voc-FF 权衡。

作者介绍

徐集贤

中国科学技术大学教授，长期从事新型光电转换材料和器件的研究，特别是在新一代太阳能光伏技术领域取得了具有一定国际影响力的成果。例如，实现了效率>27%的硅基-钙钛矿二端叠层太阳能电池，处于国际先进水平；实现了红外量子点太阳能光伏转换效率的世界纪录，通过了国际专业机构认证，并被光伏世界纪录的权威排行表收录；发现并阐述了富勒烯C60对钙钛矿的钝化机理以及对光伏反常迟滞现象的消减作用等。

当前，主要从事高效的硅基-钙钛矿叠层电池的研究，突破硅电池长期以来存在的效率限制。近五年内，徐集贤博士以第一作者/通讯作者身份在 Science, Nature Nanotechnology 等学术期刊上发表多篇研究性论文。

参考文献

Wei Peng†, Kaitian Mao†, Fengchun Cai, Hongguang Meng, Zhengjie Zhu, Tieqiang Li, Shaojie Yuan, Zijian Xu, Xingyu Feng, Jiahang Xu, Michael D. McGehee, Jixian Xu*, Reducing nonradiative recombination in perovskite solar cells with a porous insulator contact, 2023, Science, https://www.science.org/doi/10.1126/science.ade3126