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深圳大学JACS：鉴别和优化Co基尖晶石的活性助力硝酸盐还原电催化剂设计

时间：2024-01-02 来源：浏览：

深圳大学JACS：鉴别和优化Co基尖晶石的活性助力硝酸盐还原电催化剂设计

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Co ₃ O ₄ 尖晶石是具有前景的价格合理选择性硝酸盐制备 NH ₃ 电催化剂，但是目前 Co ₃ O ₄ 的催化活性仍难以让人满意，而且人们对于 Co ₃ O ₄ 的催化反应机理并不清楚。

有鉴于此， 深圳大学何传新等 发现 Co ₃ O ₄ 在电催化还原 NO ₃ ^- 的反应活性与 Co 位点的几何结构密切相关， NO ₃ ^- 电催化还原反应在八面体位点（ Co _oh ）比四面体位点（ O _Td ）更容易发生。而且，在电催化反应中，伴随着生成氧缺陷， Co _Oh O ₆ 能够转变为 Co _Oh O ₅ 。优化结构的 (Cu _0.6 Co _0.4 )Co ₂ O ₄ 实现了优异的电催化还原硝酸盐性能。

本文要点

要点1. 通过实验和理论计算，说明电催化反应过程原位生成的 Co _Oh O ₅ -O _v 位点是电催化还原 NO ₃ ^- 的催化活性位点。作者将 Co _Td 位点替换不同比例的 Cu ²⁺ ，从而能够增强 Co _Oh 位点的催化活性。催化反应观测发现 NO ₃ ^- 还原反应性能随着 Co _Oh 电子结构变化，形成火山形结构变化规律。

要点2. 在 1.0 M KOH 电解液进行电催化还原 NO ₃ ^- ，当过电势为 -0.45 V ，优化 Co _Oh 位点的 (Cu _0.6 Co _0.4 )Co ₂ O ₄ 电催化剂实现了 96.5 % 的 NH ₃ 法拉第效率， NH ₃ 的产率达到 1.09 mmol h ^-1 cm ^-2 ，这个性能比大多数非贵金属电催化剂的性能更好。

Qi Hu, Shuai Qi, Qihua Huo, Yuxin Zhao, Jianju Sun, Xinbao Chen, Miaoyuan Lv, Weiliang Zhou, Chao Feng, Xiaoyan Chai, Hengpan Yang, and Chuanxin He*, Designing Efficient Nitrate Reduction Electrocatalysts by Identifying and Optimizing Active Sites of Co-Based Spinels, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c06904

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