江海龙等Angew：Pd分布调节，实现选择性直接CO酯化

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控制 Pd 纳米粒子的催化反应选择性，实现亚硝酸甲酯（ methyl nitrite ）和 CO 选择性酯化制备草酸二甲酯（ dimethyl oxalate ）非常困难。

有鉴于此， 中国科学技术大学江海龙、华北电力大学杨维结、福建物质结构研究所徐忠宁等 将 Pd 与 UiO-66-X 结合，构筑催化剂用于亚硝酸甲酯和 CO 酯化反应，通过调节 Pd 纳米粒子在 UiO-66-X 的分布位点情况，实现了选择性生成 草酸二甲酯或者碳酸二甲酯 。

本文要点

要点1.  Pd 纳米粒子组装在 UiO-66-X (X=-H, -NO ₂ , -NH ₂ ) 内部，制备得到 Pd@UiO-66-X ，并且在 CO 酯化制备碳酸二甲酯的反应中实现了 99 % 的选择性；相比于 Pd@UiO-66-X 展示的优异选择性，将 Pd 纳米粒子担载于 UiO-66-X 表面，制备 Pd/UiO-66-X ，能够以 89 % 的选择性制备草酸二甲酯。

要点2.  实验和 DFT 理论计算结合，说明 Pd 在 UiO-66 的分布情况区别导致 Zr-oxo 簇和 Pd 纳米粒子之间不同相互作用以及催化反应微环境，导致产生不同的催化反应效果。

这项工作通过调节 Pd 纳米粒子的分布，实现了以往未曾实现制备碳酸二甲酯。

Shuaishuai Hu, Chenfan Xie, Yu-Ping Xu, Xuelu Chen, Ming-Liang Gao, He Wang, Weijie Yang, Zhong-Ning Xu, Guo-Cong Guo, Hai-Long Jiang, Selectivity Control in the Direct CO Esterification over Pd@UiO-66: The Pd Location Matters, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202311625

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202311625

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