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福州大学ACB：氮化碳中的聚七嗪单元在可见光下活化PMS降解有机污染物

时间：2022-03-28 来源： 浏览：

福州大学ACB：氮化碳中的聚七嗪单元在可见光下活化PMS降解有机污染物

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图文摘要

成果简介

光催化过氧一硫酸盐(PMS)活化工艺在有机废水处理中具有广阔的应用前景。 最近，福州大学化学学院王心晨、丁开宁、 侯乙东 老师团队在 Applied Catalysis B: Environmental期刊上发表题为“ Tailored Poly-heptazine Units in Carbon Nitride for Activating Peroxymonosulfate to Degrade Organic Contaminants With Visible Light ” 的文章。 本研究采用烯醇-氮化碳(ECN)催化剂，在可见光辐照下活化PMS降解有机污染物。 实验和理论结果表明，烯醇加入聚七嗪基氮化碳骨架有效地调整了电子结构。 得到的ECN具有较高的PMS活化能力、可见光捕获能力和光生电荷分离能力。 结果表明，在Vis-PMS/ECN工艺条件下，双酚A在20min内去除率为100%，总有机碳(TOC)在30min内去除率为86%。 这是因为ECN作为一种高效的光催化剂和PMS活化剂，使PMS活化过程在可见光照射下能够顺利进行SO 4 •− 的生产。 这些研究结果可为开发用于环境修复的过硫酸盐高级氧化过程中的高效无金属光催化剂提供指导。

图文导读

1. 催化剂的 结构和形态

Fig. 1. (a) XPS survey spectra and (b, c and d) devolution of N1s, C1s and O1s as shown in the XPS spectra for CN and ECN60.  13 C solid-state (e) CPMAS and (f) DDMAS NMR spectra for CN, ECN60, and ECN100.

2. 光学和电子特性

Fig. 2. (a) UV-Vis diffuse reflectance spectra (inset: Taus plots) and Mott–Schottky plots for the samples.

Fig. 3. (a) EPR spectra, (b) EIS Nyquist plots, (c) steady-state photoluminescence spectra, and (d) periodic on/off photocurrent responses for the samples.

Fig. 4. (a, b) Optimized polymeric trimer models and electron densities of CN and ECN, (c, d) optimal adsorption configurations and deformation charge densities of PMS adsorbed on CN and ECN. (e) Activation pathways of PMS on CN and ECN.

3. 不同氧化工艺降解双酚A的比较

Fig. 5. (a) BPA removal and (b) the first order-kinetic constants for the different processes. Reaction conditions: [PMS] = 40 mg L −1 ; [Catalyst] = 0.33 g L −1 ; [BPA] =20 mg L −1 ; T = 25  o C.

4、催化过程中的机理

Scheme 1. PMS activation mechanism over ECN catalyst.
小结
本研究表明烯醇加入聚七嗪基CN网络可以有效地调整其电子结构。这得益于烯醇的作用使π-电子离域，PMS易吸附在ECN上。然后光能生成的电子迅速且优先地转移到吸附的PMS上。结果表明，在Vis-PMS/ECN过程中，PMS被有效活化并生成SO 4 •− ，对有机污染物降解具有较强的氧化能力。本研究提出了一种光辅助过硫酸盐基氧化净化环境的方法。此外，利用该方法制备的无金属材料具有绿色PMS活化剂和光催化剂的特性，在可见光照射下，特别是在厌氧条件下，可以有效地活化PMS去除有机污染物。 这对于设计和合成合适的可见光驱动过硫酸盐活化有机废水处理催化剂具有一定的指导意义。

文献信息：

Hongbo Ming , et al.  Tailored Poly-heptazine Units in Carbon Nitride for Activating Peroxymonosulfate to Degrade Organic Contaminants With Visible Light ,   Applied Catalysis B: Environmental , 2022
论文DOI: 
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121341

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