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JACS：揭示Cr/Co/Se簇多活性位点动力学

时间：2022-05-24 来源：浏览：

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了解和控制催化活性中心是纳米级催化的圣杯，有望揭开对其机理的基本见解，并促进为特定转化设计的催化剂的构建。

近日， 华盛顿大学 Alexandra Velian 揭示了原子精确的纳米簇合物 Cr ₃₍ Py) ₃ Co ₆ Se ₈ L ₆ （ 1(py) ₃ ， L=Ph ₂ PNTol ⁻ ， Ph= 苯基， TOL=4- 甲苯基）的三个催化活性中心的相互关联的反应性。

本文要点

要点 1. 对甲苯叠氮活化和碳二酰亚胺生成的催化和化学计量学研究使关键催化活性金属亚胺中间体的分离和晶体表征成为可能，包括三 ( 亚胺 ) 簇 1(NTs) ₃ 、催化静息态 1(NTs) ₃ (CN ^t Bu) ₃ 、位点分化的单 ( 亚胺 ) 簇 1(NTs)(CN ^t Bu) ₂ 。

要点2 . 在化学计量比条件下，氮化物的转移是通过一个分步的机制进行的，三个活性中心依次接合以产生碳二亚胺。此外，通过比较结构分析和 CN ^t Bu 结合研究，研究人员发现邻近活性中心的化学状态调节了单个 Cr- 酰亚胺边缘中心与底物的亲和力。

总之，本研究阐明了具有三个操作活性位点的结构精准的纳米簇催化剂表面的硝基转移机制，为纳米簇催化研究提供了非常详细的信息。

Jonathan A. Kephart, et al, Multi-active Site Dynamics on a Molecular Cr/Co/Se Cluster Catalyst, J. Am. Chem. Soc., 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c00234

https://doi.org/10.1021/jacs.2c00234

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上一条：合二为一，Nature Materials再次亮点报道这个催化剂！

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