以锗的氢化物为载体，开发新型化学储氢技术
以锗的氢化物为载体，开发新型化学储氢技术
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摘 要：本研究使用氢化锗作为氢载体，使用铁化合物作为催化剂，成功开发了一种节能的化学储氢技术，该技术能在常温下制氢，并且能在接近常温、1个大气压的压力下储氢。同时，本研究还分离出了参与催化反应的几种铁化合物，确定了其结构，从而阐明了详细的反应机制。
关键词：氢化锗、氢载体、铁化合物、储氢、化学储氢、节能
CCTC® 3060
以锗的氢化物为载体，开发新型化学储氢技术
——以节能而安全的方法实现氢能社会
·以无毒的锗氢化物为氢载体，以基础金属铁的化合物为催化剂，开发出制、储氢的新方法。
·实现了在接近常温的温和条件下制氢、储氢的反应，克服了现有化学储氢技术的高能耗和安全性问题。
·通过推动本技术实现应用，创建新的输氢技术，有望提高氢能这一新一代清洁能源的应用，对社会做出贡献。
研究小组开发出一种更为节能的化学储氢技术，该技术以锗的氢化物作为氢载体，以铁作为催化剂，可在温和条件下制氢和储氢。
氢不仅是一种主要化工原料，更是一种重要资源，在新一代清洁能源当中十分具有前景。为构建高度应用氢能的新型社会，必须开发燃料电池等氢能应用技术，且必须在节能的前提下开发新技术，以安全、廉价、高效地大量制氢、储氢和运氢。因此，近年利用金属氢化物、络合氢化物、液体有机氢载体的化学储氢技术引起了广泛关注。然而，现有方法需要高温、高压的反应条件，或需要使用贵金属化合物作为催化剂，因此在能耗、安全性和成本等方面仍存在问题。
本研究使用氢化锗作为氢载体，使用铁化合物作为催化剂，成功开发了一种节能的化学储氢技术，该技术能在常温下制氢，并且能在接近常温、1个大气压的压力下储氢。同时，本研究还分离出了参与催化反应的几种铁化合物，确定了其结构，从而阐明了详细的反应机制。本方法不需要贵金属即可进行，且反应条件大大优于传统方法，能够在温和条件下制氢、储氢，有望成为一种节能的新型氢能储运方法并得到应用。
氢是合成各种化学品的主要原料之一，同时也是一种重要的资源，作为实现可持续社会的下一代清洁能源备受关注。全球正积极研发以燃料电池为代表的氢能应用技术。为构建氢能社会，充分应用氢能作为下一代能源，不仅要开发氢能的应用技术，还必须开发能够廉价、安全、节能、高效地制氢、储氢和运氢的技术。为此，近年人们开发了使用金属氢化物和络合氢化物作为氢载体的高效制氢方法，但该方法的问题在于，制氢后从残渣中再生氢载体需要耗费大量能源。使用甲基环己烷（MCH）等液体有机氢载体的方法由于更加安全且易于储运而受到关注，但该方法的问题在于反应同样需使用大量能源，且需要使用贵金属作为催化剂。
研究小组着眼于用14族元素的氢化物作为氢载体，开发了一种节能的化学储氢技术，该技术以氢化锗为氢载体，以研究小组独自研发的铁化合物作为催化剂，可在常温下定量生成氢气，并可在1个大气压和0℃的条件下通过逆反应储氢。
该研究小组此前曾利用硅、锗和锡等14族元素化合物进行催化反应。本次，该研究小组的研究着眼于将14族元素的氢化物用于氢载体。
本研究首先进行了催化剂开发，采用一种锗的氢化物，即Ph 2 GeH 2 （Ph = C 6 H 5 ）作为氢载体，实现了无需贵金属参与的氢气生成反应。结果发现，在 i PrIM Me （一种N-杂环碳烯）共存的情况下，通过使用铁化合物[Fe(mesityl) 2 ] 2 (mesityl = 2,4,6-Me 3 -C 6 H 2 )作为催化剂，可在常温下从Ph 2 GeH 2 生成氢气。同时，研究还发现，该反应中的氢气生成是定量的，反应后氢载体Ph 2 GeH 2 会定量转化为环状化合物(GePh 2 ) 5 （图1）。此外，使用其他锗氢化物、硅或锡的氢化物，同样可以在以铁为催化剂在温和条件下生成氢气。
图1 使用铁催化剂，以锗氢化物为氢载体制、储氢的方法
接下来，研究小组开发了针对(GePh 2 ) 5 的加氢反应，发现与氢气生成时相同，通过采用[Fe(mesityl) 2 ] 2 / i PrIM Me 作为催化剂，可在1个大气压、0℃下产生加氢反应，实现Ph 2 GeH 2 的再生。此外，作为另一种反应路径，(GePh 2 ) 5 也可以在PhICl 2 的作用下转化为Ph 2 GeCl 2 ，然后通过与LiAlH 4 的反应实现Ph 2 GeH 2 的再生。
另外，通过对[Fe(mesityl) 2 ] 2 与各种反应剂的反应进行详细评估发现，Ph 2 GeH 2 的催化性氢气生成反应是通过图2所示的机制进行的。在本反应中，[Fe(mesityl) 2 ] 2 首先与4当量的 i PrIM Me 发生反应，得到单核铁络合物 trans- ( i PrIM Me ) 2 Fe(mesityl) 2 （铁络合物1），然后与Ph 2 GeH 2 发生阶段性反应，通过图3所示分子构造的中间产物2、3、4，发生氢气生成反应。
图2 从Ph 2 GeH 2 生成氢气的推测反应机制
(a) 中间产物铁络合物2的分子结构
(b) 中间产物铁络合物3的分子结构
(c) 中间产物铁络合物4的分子结构
未来，研究小组计划开发能生成和储存更多氢气的氢载体，以及成本更低的氢载体。
翻译：王京徽
审校：李 涵
通稿：李 涵
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