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北理工钟海政教授/陈宇副教授《ACS AMI》：分子气相界面沉积辅助制备钙钛矿单晶/硅片集成光电探测器

时间：2022-11-27 来源： 浏览：

北理工钟海政教授/陈宇副教授《ACS AMI》：分子气相界面沉积辅助制备钙钛矿单晶/硅片集成光电探测器

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钙钛矿单晶和硅基光电器件的互补集成可以结合两者优势实现高效的多波段光电探测和成像，然而，显著的晶格适配使得耦合界面的力学性能不稳定性尚待提高且集成探测器性能受耦合界面影响尚具有不明确性。

近日，北京理工大学钟海政教授 / 陈宇副教授在 ACS Applied Materials & Interfaces 上发表了题为 “ Vapor-Deposited Amino Coupling of Hybrid Perovskite Single Crystals and Silicon Wafers toward Highly Efficient Multiwavelength Photodetection ” 的文章 (DOI: 10.1021/acsami.2c14466) 。为实现钙钛矿单晶和硅稳定的异质集成，研究者采用真空辅助气相沉积的策略在硅片表面获得了均匀的氨基硅氧烷单分子修饰层，并系统研究了不同氨基硅氧烷分子耦合界面工程，实现了高性能 MAPbBr 3 单晶 / 硅集成光电探测器。
为解决钙钛矿与硅之间的晶格失配问题，将氨基硅氧烷通过气相沉积在硅片表面以单分子状态均匀分布，与硅片形成 Si-O-Si 稳固的化学键结合，端氨基 -NH 2 经溴化后形成 -NH 2 Br 基团参与 MAPbBr 3 单晶 [PbBr 6 ] 4- 的形成。这种耦合方式界面处的机械粘附强度更高，且氨基硅氧烷作为界面修饰层优化了器件结构可以增强探测器光响应能力。为了系统研究分子偶联界面对集成探测器的影响，选取了具有不同界面特性如表面电位，偶极矩等的一系列氨基硅氧烷分子，并在其上通过逆温溶液法完成了高质量的 MAPbBr 3 单晶 / 硅的异质耦合。
图 1. 硅片表面氨基硅氧烷的气相沉积和 MAPbBr 3 单晶 / 硅片异质集成的过程以及氨基硅氧烷化学结构示意图。 ( 化学结构中的 Et 和 Me 分别代表乙基和甲基 )
为了解释不同分子结构的氨基硅氧烷界面对集成器件的影响，利用密度泛函理论计算氨基硅烷界面分子的静电势。由于脂肪胺链结构的差异， 1NS, 2NS 和 3NS 的偶极矩分别为 0.48D, 1.90D 和 1.69D 。通过达尔文探针力显微镜观测到不同氨基硅氧烷修饰后的硅片表面电势发生了不同程度的变化，其中， 2NS 修饰的硅片表面电势为 -4.74 eV ，与 MAPbBr 3 单晶形成 II 型异质结，可以促进载流子的转移并提高 2NS 改性的集成器件的光响应能力。机械耦合强度是反应异质集成器件界面耦合稳定性的宏观参数，通过简单的拉力测试，单晶与 2NS 修饰的硅界面可以悬挂 200g 砝码，其耦合强度可高达 340000 N m -2 。
图 2. (A) 计算得到的界面氨基硅氧烷的静电势； (B) 不同氨基硅氧烷改性的硅片表面电势； (C) 2NS 改性后钙钛矿单晶与硅片的机械粘附强度测试照片； (D) 不同氨基硅氧烷沉积条件下硅片的表面能； (E) 耦合界面截面高分辨率 TEM 图像。
为了避免 Au 电极和 MAPbBr 3 单晶之间的肖特基势垒以及电极间的化学反应，对器件结构进行优化，插入了 C 60 /BCP 作为电子传输层。经过优化后的器件抑制了本征的漏电流，阻碍了空穴反向输运，有利于电子向顶部阴极抽取。因此，优化后的器件光响应能力明显提高，在可见区和近红外区比探测率分别为 4.36 × 10 12 Jones 和 4.55 × 10 11 Jones ；并且具有良好的动态响应能力， -3dB 带宽为 6350Hz ，线性动态范围为 120dB 。在 X 射线探测方面也展现出良好的响应能力， X 射线最低检测限为 42.6 nGyair s -1 。此外，还对器件的工作稳定性进行了表征，在室温干燥器中存放 30 天后，器件的响应能力依然能维持在 90% 以上。
图 3. (A) 优化后的集成器件的结构和能级示意图； (B) 集成器件的综合光电响应能力雷达图； (C) 纸盒中金属纪念币的 X 射线成像。成像剂量率为 8.135 mGyair s -1 ，电场约为 8.33 V mm -1 ； (D) 器件的稳定性测试。
此研究得到中国矿业大学（徐州）材料与物理学院黄胜副教授，北京工业大学固体微结构与性能研究所肖家文教授、大庆师范学院王玉玲副教授的大力支持以及国家自然科学基金等资助。论文第一作者为北京理工大学在读博士生李梓宁，通讯作者为陈宇副教授。

原文链接

Li, Z.; Huang, S.; Chen, Y.; Zhou, Q.; Jiang, H.; Zhang, Y.; Gu, K.; Zhu, L.; Wang, Y.; Xiao, J.; Zhong, H. Vapor-Deposited Amino Coupling of Hybrid Perovskite Single Crystals and Silicon Wafers toward Highly Efficient Multiwavelength Photodetection.  ACS Applied Materials & Interfaces  2022 . DOI: 10.1021/acsami.2c14466.

https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsami.2c14466

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