首页 > 行业资讯 > 这个反应，连发三篇JACS！

这个反应，连发三篇JACS！

时间：2023-06-09 来源：浏览：

这个反应，连发三篇JACS！

原创学研汇催化计

催化计

微信号 icat2019

功能介绍我为催化狂！

收录于合集

（ △ 点击图片查看产品详情）

多孔材料学术QQ群：813094255

在温和反应条件进行甲烷选择性氧化制备高附加值氧化衍生物受到人们广泛关注。目前性能最突出的担载型金属催化剂能够显著改善甲烷的催化转化，但是无法避免氧化产物的深度氧化。

有鉴于此， 中科院大连化物所王晓东（ Xiaodong Wang ）、林坚（ Jian Lin ）、福州大学林森（ Sen Lin ）等 报道 MOF 担载单原子 Ru 催化剂 Ru ₁ /UiO-66 ，使用 H ₂ O ₂ 作为氧化剂，进行甲烷羟基化氧化， 在甲烷的氧化反应中实现了接近 100 % 选择性， TOF 达到 185.4 h ^-1 。

Ru ₁ /UiO-66 的氧化产物产率比未修饰 Ru 的 UiO-66 性能提高一个数量级 ，比担载型 Ru 纳米粒子或者其他 Ru 单原子催化剂的性能高数倍，而且不存在以往的催化剂面临的生成 CO ₂ 问题。

通过详细的表征和 DFT 计算，说明 缺电子 Ru ₁ 和电子富集 Zr-oxo 之间产生协同催化作用 。 Ru ₁ 位点通过 Ru ₁ =O* 用于活化 CH ₄ 分子， Zr-oxo 簇生成氧自由基物种用于生成氧化产物。而且， 修饰单原子 Ru ₁ 的 Zr-oxo 能够将过量 H ₂ O ₂ 转变为没有催化活性的 O ₂ 而不是具有催化活性的 ·OH ，从而避免产物的过度氧化 。

Geqian Fang, Fenfei Wei, Jian Lin*, Yanliang Zhou, Li Sun, Xin Shang, Sen Lin*, and Xiaodong Wang*, Retrofitting Zr-Oxo Nodes of UiO-66 by Ru Single Atoms to Boost Methane Hydroxylation with Nearly Total Selectivity, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c02121

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c02121

厦门大学王野、 Wei Zhou 、苏黎世联邦理工学院 Christophe Copéret 等报道将 Au 纳米粒子修饰在丝光沸石（ mordenite ），在 CO 存在时，溶液相使用 O ₂ 进行甲烷选择性氧化。（阅读原文）

Wangyang Wang, Wei Zhou*, Yuchen Tang, Weicheng Cao, Scott R. Docherty, Fangwei Wu, Kang Cheng, Qinghong Zhang, Christophe Copéret*, and Ye Wang*, Selective Oxidation of Methane to Methanol over Au/H-MOR, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c04260

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c04260

波士顿学院王敦伟（ Dunwei Wang ）、加州大学河滨分校江德恩（ De-en Jiang ）等报道一种能够改善催化活性位点数目较少的方法。这种方法使用卟啉构筑 MOF ，因此提供丰富的单原子 Rh 结合位点，实现了 5 wt % 的 Rh 担载量。当使用这种单原子 Rh 作为催化剂合成乙酸， 实现了 23.62 mmol g _cat ^-1 h ^-1 的产量新纪录 。（阅读原文）

Haoyi Li, Chuanye Xiong, Muchun Fei, Lu Ma, Hongna Zhang, Xingxu Yan, Peter Tieu, Yucheng Yuan, Yuhan Zhang, James Nyakuchena, Jier Huang, Xiaoqing Pan, Matthias M. Waegele, De-en Jiang*, and Dunwei Wang*, Selective Formation of Acetic Acid and Methanol by Direct Methane Oxidation Using Rhodium Single-Atom Catalysts, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c03113

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c03113

热催化学术QQ群：741409795

光催化学术QQ群：248292372

电催化学术QQ群：1025856252

均相催化与酶催化QQ群：871976131

多孔材料学术QQ群：813094255

同步辐射丨球差电镜丨FIB-TEM

原位XPS、原位XRD、原位Raman、原位FTIR

加急测试