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欧阳述昕Nat. Commun.: 亚表面氧缺陷与活性位点发生电子相互作用以增强光热催化CO2RR

时间:2022-06-27 来源: 浏览:

欧阳述昕Nat. Commun.: 亚表面氧缺陷与活性位点发生电子相互作用以增强光热催化CO2RR

原创 慕瑾 催化开天地
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氧缺陷在许多催化反应中起重要作用,可以通过对材料进行还原处理来增加表面氧缺陷。然而,由于亚表面氧缺陷的电子俘获效应,过度还原会阻塞电子通道并使催化剂表面失活。如何有效地从不能直接与反应物相互作用的次表面氧缺陷中提取电子仍具有挑战性。
基于此, 华中师范大学欧阳述昕 课题组构建了嵌入金属In的In 2 O 3 纳米薄片(In-Em In 2 O 3 ),通过引入金属In将结合在亚表面氧缺陷中的电子转移到表面氧缺陷中以提高催化剂的本征活性。
在光照射下进行光热催化CO 2 还原。In 2 O 3 相比,In-Em In 2 O 3 催化剂上CO 2 还原为CO的周转频率在相同光照强度或反应温度下分别增加了866倍(7615 h -1 )和376倍(2990 h -1 )。此外,在相同条件下(300℃,H 2 /CO 2 /Ar = 9:3:8),In-Em In 2 O 3 上的催化反应循环十次(每次反应时间为1小时),其催化循环性能保持稳定。
实验和理论计算表明,In-Em In 2 O 3 上O-In-(O)V O 界面处的-In-In结构使金属In介导的亚表面氧缺陷中的电子离域,大大增加了活性位点的电子密度,促进了活性位点与CO 2 之间的电子交换,稳定了*COOH中间体。该研究有助于了解In 2 O 3 的活性位点,并为开发新催化剂和改善涉及氧缺陷的催化剂性能提供指导。
Subsurface Oxygen Defects Electronically Interacting with Active Sites on In 2 O 3 for Enhanced Photothermocatalytic CO 2 Reduction. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-30958-5

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