【Li-S】Small: 用于长周期锂硫电池的 GO-CoNiP 新型复合材料改性隔膜-Jiaqi Li

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【论文链接】

https://doi.org/10.1002/smll.202307912

【作者单位】

­­­­四川大学

【论文摘要】

高容量锂硫电池被认为是下一代储能系统最有前途的候选产品。减轻电池内部的穿梭反应和促进催化转化是开发高性能锂硫电池的主要挑战。

为了解决这些问题，本研究合成了一种新型复合材料 GO-CoNiP。该材料具有优异的导电性和丰富的活性位点，可吸附多硫化物并改善电池内的反应动力学。在 1 C 条件下，GO-CoNiP 隔膜电池的初始容量为 889.4 mAh g ^-1 ，1000 次循环后的单次循环衰减率为 0.063%。在 4 C 高倍率测试中，400 次循环后的单次循环衰减仅为 0.068%。在高硫负荷（7.3 mg cm ^-2 ）条件下，初始容量高达 828.2 mAh g ^-1 。此外，还对 GO-CoNiP 隔膜电池进行了高温和低温性能测试。在 0 °C 的低温条件下，第一循环放电量达到 810.9 mAh g ^-1 ；在 60 °C 的高温条件下，第一循环放电量达到 1064.8 mAh g ^-1 ，并且都能稳定运行 120 个循环。此外，还进行了原位拉曼测试，以从更深层次解释 GO-CoNiP 对多硫化物的吸附。     

【实验方法】

制备 GO-CoNiP 复合材料： 首先，用 Hummer 法制备 GO，并将其溶解在甲醇溶液中（0.5 mg mL ^-1 ）。在 96 毫升溶液中加入 3.44 毫摩尔 Co(NO) ₃ -6H ₂ O 和 3.45 毫摩尔 Ni(NO) ₃ -6H ₂ O，然后超声 20 分钟。随后，在 100 mL 甲醇溶液中加入 18 mmol 2-甲基咪唑，并将混合物缓慢倒入超声溶液中，搅拌 1 小时，然后静置 24 小时。在管式炉的氩气气氛下，ZIF-67@Ni 和次磷酸钠的质量比为 1:3，ZIF-67@Ni 位于气氛下游，次磷酸钠位于上游进行煅烧。煅烧条件为以 2 °C min ^-1  的速率加热至 800 °C，并保持 2 小时，收集样品，得到最终样品 GO-CoNiP。

【图文摘取】

【主要结论】

本研究以自制备的 GO 为碳基底，选择 Co、Ni 和 P 三种元素，以 2-甲基咪唑为碳骨架，合成了一种新型 GO-CoNiP 复合材料。

GO-CoNiP 复合材料具有优异的存储性能，GO 和金属元素为离子和电子提供了传输通道。此外，金属原子元素提供了丰富的活性位点，可有效固定多硫化物，减缓电池内部的穿梭反应。 由于各组分材料的独特性能，制备出的复合材料在涂层厚度仅为 15.7 微米的情况下就表现出了优于其他测试材料的性能。此外，还研究了促进商业化必须解决的高倍率、高硫含量问题，以提高电池在恶劣条件下的性能。在此基础上，还测试了 GO-CoNiP 隔膜电池在高温和低温等极端条件下的应用可行性。此外， 还通过原位拉曼分析研究了多硫化物的演变和穿梭机制，证明了 GO-CoNiP 改性隔膜对多硫化物吸附的有效限制。

该研究突破了锂硫电池的传统实验条件，在长期循环、高负载、高倍率和极端温度下进行研究，为促进锂硫电池的商业化应用提供了重要启示 。

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