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中国科学技术大学曾杰团队Nat. Commun.: 控制铜单原子催化剂的局部配位实现CO2到CH4的转化

时间：2023-09-25 来源： 浏览：

中国科学技术大学曾杰团队Nat. Commun.: 控制铜单原子催化剂的局部配位实现CO2到CH4的转化

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收录于合集 #单原子催化剂 19个
2023年6月8日，Nat. Commun.在线发表了中国科学技术大学曾杰教授、电子科技大学夏川教授和中科院大连化物所肖建平研究员 课题组的研究论文，题目为《 Manipulating local coordination of copper single atom catalyst enables efficient C O 2 -to- CH 4 conversion 》。

过度燃烧化石燃料以及向大气中肆意排放二氧 化碳（ C O 2 ）引 起了全球变暖效应。通过间歇性可再生电力将C O 2 电化学转化为甲烷（CH 4 ），为储存可再生电能和利用排放的 C O 2 提供了一个引人入胜的机会。具有可调节和 分离 活性位点的单原子催化剂（SACs）已被应用于电化学催化， 显示出 在C O 2 RR中 消除 C-C偶联的潜力。特别地， 独特的3d过渡金属四氮（M-N4）构型 已被证明有利于C O 2 电还原，其 由碳基中四个N原子配位的孤立单个金属原子组成 。铜（Cu）基单原子催化剂是抑制C-C偶联有前途的候选者，这表明在甲烷 产生 中进一步将CO*质子化为CHO*的可行性。在此研究中，作者发现 将 B 原子引入到Cu-N 4 的第一配位层有利于CO*和CHO*中间体的结合 ，这有利于甲烷的产生。因此，研究采用共掺杂策略来 制备 B掺杂的Cu-N x 原子构型（ Cu-N x B y ），其中 Cu-N 2 B 2 被 确定 为主导位点 。与Cu-N 4 相比，合成的B掺杂Cu-N x 结构对甲烷产生表现出优异的性能， 在-1.46 V vs. RHE时， 甲烷的法拉第效率达到73% ，在-1.94 V vs. RHE时， 甲烷的最大偏电流密度为-4 62 mA c m −2 。利 用二维反应相图分析和势垒计算的扩展计算有助于深入了解Cu- N 2 B 2 配位结构的反应机理。

图1  Cu- N x B y 活性的理论预测

图2  BNC-Cu的表征

图3 BNC-Cu和NC-Cu的CO 2 RR性能

图4 原位ATR-IR和DFT计算

【 论文链接 】
Dai, Y., Li, H., Wang, C. et al. Manipulating local coordination of copper single atom catalyst enables efficient C O 2 -to-CH 4 conversion. Nat. Commun ., 2023 , 14, 3382. https://doi.org/10.1038/s41467-023-39048-6

【其他相关文献】

[1] Zheng, T., Liu, C., Guo, C. et al. Copper-catalysed exclusive C O 2 to pure formic acid conversion via single-atom alloying. Nat. Nanotechnol ., 2021 , 16, 1386–1393. https://doi.org/10.1038/s41565-021-00974-5
[2]  Weng, Z., Wu, Y., Wang, M. et al. Active sites of copper-complex catalytic materials for electrochemical carbon dioxide reduction. Nat. Commun ., 2018 , 9, 415. https://doi.org/10.1038/s41467-018-02819-7
(纯计算)波兰华沙大学J. Am. Chem. Soc.: 单原子催化剂上CO2还原为甲烷和乙烯的巨正则量子力学研究
(纯计算)阿德莱德大学乔世璋团队J. Am. Chem. Soc.: 氧化铜基催化剂上CO2RR的多碳选择性
(纯计算)复旦大学徐昕团队Nat. Commun.: 铜表面电催化CO2RR中的分子-表面相互作用
(纯计算)郑州大学李顺方团队ACS Catal.: 单团簇Cu3助力CO2选择性加氢制备CH3OH
多伦多大学Sargent团队Nat. Catal.: 铜/碱土金属氧化物界面用于CO2RR

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