长循环全固态锂金属电池中复合电解质的分子配位诱导高离子电导率和稳定的LiF/Li3N界面

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东华大学闫建华研究员团队 报道了一种具有可调阳离子缺陷的介孔炭黑La _x CoO _3-δ 纳米纤维（NF）膜，以调节与PEO/LiTFSI基质的分子配位，并实现ASSLMB在1000次循环中的稳定运行。通过将A位缺陷从x=1.0调整到0.8，La _x CoO _3-δ NFs与PEO/LiTFSI的配位逐渐增强，在30°C下实现了2.5×10 ⁻⁴  S/cm的高离子电导率。

此外，有缺陷的La _0.8 CoO _3-δ 可以催化形成稳定的LiF/Li ₃ N界面层，该界面层具有高的Li ⁺ -传导动力学和界面能，从而即使在高电流下也能实现稳定的电池操作。因此，基于LiFePO ₄ 的ASSLMB在0.2C下显示出>1000次循环的长寿命，容量保持率>75%，并且它们可以在1C下提供142 mA h g ⁻¹ 的高放电容量，在300次循环中的容量保持率为92.2%。

一、在PEO/LiTFSI基体中引入了一种具有可调La离子缺陷和高比表面积的介孔La _x CoO _3-δ （LCO）NF膜，以构建一种具有高电导率和稳定Li/电解质界面的均匀电解质膜。

二、PEO/La _0.8 CoO _3-δ 基CPE（CPE-L _0.8 CO）在30℃时具有2.5×10 ⁻⁴  S cm ⁻¹ 的显著离子电导率和0.53的Li ⁺ 迁移数。

三、基于LiFePO ₄ 的ASSLMB在0.2C下提供158 mA h g ⁻¹ 的大放电容量，700次循环和1000次循环的高容量保持率分别为90%和75%，并且ASSLMB仍然在1℃下保持142 mA h g ^–1 的大放电容量，300次循环的大容量保持率为92.2%。

图1、缺陷介孔LxCO NFs和CPE的表征。

图2:CPE L _x CO薄膜中的化学结构和Li ⁺ -传输。

图3、对称Li//Li电池和稳定的Li/CPE界面的表征。

图4、基于CPE的ASSLMB的电化学性能。

图5、LLTO NFs的假设验证。

总之，报道了用于制备高性能CPE的具有可调A位缺陷和OV的介孔L _x CO NF材料，并系统地研究了L _x CO NFs中的缺陷对CPE和ASSLMB的电化学性能的影响。由于L _x CO NFs与PEO和TFSI ⁻ 阴离子的配位，Li ⁺ 迁移势垒降低，阴离子被吸附。CPE-L _0.8 CO电解质在30℃时显示出0.25×10 ^-4  S cm ⁻¹ 的高Li ⁺ 电导率和0.53的Li ⁺ 迁移数。

此外，LCO NFs还导致在Li/CPE界面原位形成具有高电化学稳定性和Li ⁺ 扩散的LiF/Li ₃ N界面，这确保了1.8mA cm ⁻² 的高CCD和Li//Li对称电池的稳定长周期。相应的全固态LFP//CPE-L0 _8.8 CO/Li电池和NMC811//CPE-L _0.8 CO//Li电池可以实现高的放电容量和容量保持。

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