基于WRFDA-Chem的中国大气成分数据再分析方法研究

基于WRFDA-Chem的中国大气成分数据再分析方法研究

作者： 文金科 ，王体健 ，李蒙蒙 ，谢旻 ，李树 ，庄炳亮 ，吴冬玲 ，李源昊 ，李光明

2022年42卷10期

摘要

大气成分数据是开展空气质量预报、认识大气污染形成机理、评估空气污染各种效应的基础，而融合了模式结果和观测资料的大气成分再分析数据则有更广泛的应用价值.本文基于WRFDA-Chem空气质量模型和三维变分同化技术，逐时同化地面站点污染物浓度观测资料 （包括PM 2.5 、PM 10 、O 3 、SO 2 、NO 2 及CO），建立了大气成分数据再分析的方法.以2019年7月和12月为例，构建空间分辨率为10 km、时间分辨率为1 h的全国大气成分再分析数据，并对该方法的性能进行了检验.结果表明，经过再分析后的大气成分数据的时间变化趋势和空间分布得到显著改善，其中，7月PM 2.5  和O 3 的平均偏差分别降低了55%和39%，相关系数分别提升了77%和7%，达到0.80和0.98；12月PM 2.5 和O 3 的平均偏差分别降低了55%和68%，相关系数分别提升了58%和13%，达到0.98和0.98.综合而言，基于WRFDA-Chem逐小时同化全国站点空气质量监测资料，能够得到高时空分辨率的大气成分再分析数据，可以为认识我国大气污染的演变特征和制定科学的管控措施提供有效支撑.

关键词

WRFDA-Chem; 大气成分; 数据同化; 再分析; 中国

1　引言（Introduction）

空气质量数值模型在研究大气污染演变规律、制定空气污染管控对策方面开始发挥越来越重要的作用（Wang et al.，2018；Zhao et al.，2020； Li et al.，2021 ）.数值模式在我国城市空气质量业务预报工作中已得到 广泛的应用，但仍然存在很多不确定性因素，主要来源于排放源清单的不确定性（ 魏巍等，2011 ； Zhao et al.，2017 ）、气象模式的不确定性（吴志鹏等，2011； 侯爱中等，2020 ； 辅天华等，2020 ；王晨稀等，2021）和空气质量模式的不确定性（ Balzarini et al.，2015 ；  Chen et al.，2021 ）.其中，排放源清单的不确定性来源于污染物排放量、时间分配、空间分配、物种分配等的误差；气象模式的不确定性主要来源于边界层、风向风速、温度、辐射强度等的误差；空气质量模式的不确定性来源于大气化学机制、化学反应速率、初始边界条件和物理过程及模式参数等.

为了降低模式预报的不确定性，特别是初始场和排放源等输入的不确定性，就需要用到各种资料同化手段，将实时观测与相应的初始模式输入进行融合，使得模式输入更加贴近真实情况，从而提高预报准确率.大气资料同化可以改进模式输入，包括且不仅限于初始和边界气象场（ 姜文静等，2020 ； He et al.，2021 ）、初始和边界污染物浓度（ Feng et al.，2018 ； 陈杰等，2020 ）、污染物排放源强（ 孟凯等，2017 ）.现有的大气成分资料同化手段多种多样，譬如最早出现的最优插值法（ Lorenc，1986 ），其通过直接计算 公式（1） 获得分析场，但 计算量较大.

（1）

为了降低求解线性代数方程的计算量，出现了三维变分同化技术（ Derber et al.，1991 ；  Lorenc，2000 ）， 其通过数值方法去近似求解；在三维变分的基础上科研人员发展出了四维变分同化技术（ Le et al.，1986 ），其与三维变分较为相似，但利用了多个时刻的观测资料，而三维变分中仅使用了单一时刻的观测资料；在变分及最优插值方法中，背景误差协方差矩阵一般会采用空间均匀及各向同性的假定，使其无法反映其该有的流场性质，于是诞生了集合卡尔曼滤波同化方法（Evensen et al.，1986），其通过模式预报集合去计算背景 误差协方差矩阵.

上述资料同化技术如今在空气质量预报中有很多应用. 张金谱等（2014） 使用集合最优插值法有效修正了MM5-STEM空气质量模式污染物浓度的预报场，使得珠三角地区NO2、SO2及PM10检验站点均方根误差均下降了30%以上；Tombette等（2009）采用最优插值法同化PM10观测资料后能够提高东欧地区PM10 24 h的 预报效果； 杨旭等（2021） 基于三维变分同化技术建立了天津空气质量数值模式气溶胶同化模块，能够提高重污染过程期间PM2.5的预报准确率； Hong等（2022） 利用GSI系统同化“风云4号”静止卫星观测资料后显著改善了WRF-Chem对中国地区PM2.5的预测精度，其中，污染较重的京津冀和长三角地区及污染较轻的西北地区PM2.5的均方根误差分别降低了约10 μg∙m-3和8 μg∙m-3； 唐晓等（2013） 基于集合卡尔曼滤波方法建立了区域空气质量资料同化系统（RAQDAS），使得臭氧预报的均方根误差下降了25%； Zhen等（2018） 开发了 一个集合卡尔曼滤波数据同化系统，其改善了WRF-Chem对于2014年10月中国北方极端雾霾事件的模拟.

大气资料同化还可用于数据的再分析，即对各种来源（包括地面观测、卫星、雷达、探空、浮标、飞机、 船舶等方式）的观测资料进行质量控制，然后再同化入数值模式当中，这样所获得的数据在一定程度上可以近似认为就是实际的大气状况.不同国家和地区已经开发了诸多气象再分析数据，如由美国国家环境预报中心和国家大气研究中心利用预报模式、观测资料和同化系统对全球从1948年到目前为止的气象资料进行再分析形成的NCEP再分析数据集、欧洲天气预报中心开发的ERA-interim再分析数据集及由中国国家气象中心基于集合同化算法和多源融合方法创建的中国全球陆面再分析产品（CRA/LAND）.近年来随着同化技术在大气化学组分再分析中的应用，国外产生了较为多样的大气成分再分析数据集，譬如NASA-GMAO制作的MERRA-2全球气溶胶再分析数据集（ Randles et al.，2017 ）、 Gaubert等（2016） 制作的全球一氧化碳再分析数据集,而在中国仅有 Kong等（2021） 利用集合卡尔曼滤波方法同化地面站点观测资料后得到的分辨率为 15 km的中国空气质量再分析数据集，多样性不足，而多样的大气成分再分析数据集对加深大气污染形成机理的理解，促进空气质量预报的研究具有十分重要的作用，所以拥有多样的、不同分辨率的大气成分再分析 数据集便显得十分重要.

因此，本文基于WRFDA-Chem数值模式，利用三维变分技术，以2019年7月和12月为例进行分辨率为10 km的逐小时循环同化大气成分再分析试验，探究使用该方法进行高分辨率中国大气成分再分析数据集制作的效果，以期为丰富我国大气成分再分析数据集的多样性提供新的手段.

2　数据与方法（Data and methods）

2.1　大气成分数据再分析方法

本研究中所使用的的大气成分数据再分析方法为基于WRFDA-Chem的化学初始场循环同化方法，即 利用WRF-Chem进行逐时模拟，在得到某小时模拟结果后使用WRFDA-Chem将其与地面观测进行同化以 得到下一时刻的初始场，此后使用该初始场驱动下一小时的模拟，如此循环往复便能得到高时间分辨率、 高精度的中国大气成分再分析数据.

WRFDA-Chem是在4.0.3版本WRFDA的基础上，利用三维变分算法添加了化学同化能力.WRFDA-Chem三维变分模型的实现主要包含以下几个部分：①WRF-Chem模型与地表观测数据到WRFDA的接口；②气溶胶和化学分析变量的添加；③地表空气污染物观测算子的计算；④观测误差的更新及化学分析变量背景误差协方差的统计.新的WRF DA-Chem系统在设计之初便有灵活的同化能力，能够在不同的气溶胶 方案之间进行切换，本文使用了MOSAIC方案.

WRFDA-Chem在设计之初主要用来对PM 2.5 、PM 10 、SO 2 、NO 2 、O 3 和CO 6种主要污染物进行同化.在MOSAIC方案中气溶胶包括黑炭（BC）、有机化合物（OCs）、硫酸盐（ S O 2− 4 S O 4 2 - ）、硝酸盐（ N O − 3 N O 3 - ）、铵盐（ N H + 4 N H 4 + ）、钠（Na）、氯化物（Cl）和其他无机化合物（OIN）.为了表征气溶胶的粒径分布，MOSAIC方案使用分段的方法，在本研究中使用4段粒径来表征气溶胶粒子的大小，分别为0.039~0.1、0.1~1.0、1.0~2.5、2.5~10 μm.PM 2.5 主要由前3段共24个变量组成，PM 10 则由所有粒径段共32个变量构成.在WRFDA-Chem中，共有3种同化方案 可选，分别是仅同化PM 2.5 、同时同化PM 2.5 和PM 10 及同时同化全部6种污染物，在本文中使用同时同化6种 污染物的方案.

2.2　模式设置

模拟时间段选取2019年7月1—31日和2019年12月1—31日，以分别检验冬、夏两季大气成分数据 再分析方法的效果.模拟区域设定为1层，分辨率为10 km，网格点数为566×458，其包含了整个中国大陆地区.

模拟过程中使用的参数化方案如表1所示，微物理过程采用WSM 5-class方案，长波辐射采用RRTM 方案，短波辐射采用Goddard方案，陆面过程使用Noah陆面模式，边界层采用YSU方案，城市冠层采用SLAB方案，同化时间间隔为1 h.在化学机制方面，使用了CBMZ气相化学机制及MOSAIC气溶胶机制.

2.3　观测数据

地面空气质量观测数据来自中国环境监测总站（http：//www.cnemc.cn/），包括PM 2.5 、PM 10 、SO 2 、NO 2 、O 3 及CO的每小时观测数据，涵盖全国各大城市总计1618个站点.为了对再分析方法的效果进行检验，并未选取全部的观测资料进行同化，而是选择了全国范围内分布较为均匀的1102个站点进行同化，剩余的516个站点用于对再分析数据进行检验，各观测站点具体位置分布如图1所示.气象资料是美国国家环境预报中心提供的FNL 0.25°×0.25°全球再分析资料，该资料来自于全球数据同化系统（Global Data Assimilation System）.FNL再分析资料在制作过程中使用的是和全球预报系统（Global Forecast System）相同的模型，但在GFS初始化1 h或者更晚之后才由NECP开始制作，使其能够在制作过程中使用更多的观测资料，获得更准确的结果.

3　结果分析（Results and analysis）

3.1　夏季再分析效果检验

图2 为2019年7月516个检验站点的观测、背景场及分析场的时间序列图.再分析之前，PM颗粒物的模拟结果存在明显偏高现象，NO 2 的日最低浓度明显偏低，CO的模拟结果偏低，SO 2 的模拟结果则偏高.而再分析之后6种污染物的时间分布均有明显改善，尽管O 3 峰值浓度有所偏高.如表2所示，再分析之后各类污染物的平均偏差（MB）和均方根误差（RMSE）均显著下降，其中，PM 2.5 及SO 2 的MB和RMSE均下降了50%以上，PM 10 、O 3 、NO 2 及CO的MB和RMSE也下降了40%左右，偏差的下降在图3中也有明显体现.此外，分析场中 6种污染物与观测值的时间相关性极高，除PM 10 外其余污染物的时间相关系数均达到0.8以上，且O 3 的相关系数达到了0.98.

除时间顺序外，分析场中污染物浓度的空间分布也有明显改善，如图4所示，分析场中大部分时间各污染物的均方根误差都有较为明显的降低，这表明再分析之后各污染物的模拟结果更加接近真实的空间分布. 图5 为7月背景场和分析场中516个验证站点时间平均值与观测值之差的概率分布图.由 图5 b和 图5 d可知，再分析之后各站点PM2.5和O3的偏差更加集中在0附近，且更接近于正态分布，这也在一定程度上说明分析场相较于背景场更加准确.此外， 图6 b的PM2.5分析场相较于 图6 a的PM2.5背景场，华中、西南地区的PM2.5浓度显著降低，东南沿海的PM2.5浓度则有所升高. 图6 e的O3分析场相较于 图6 d的O3背景场，中国北方地区的O3浓度明显升高，这些变化使得分析场污染物浓度的空间分布更加接近 图6 c和 图6 f中观测值的空间分布，且其与站点平均值的验证结果相呼应.

为了进一步对夏季再分析数据的质量进行检验，另外挑选了北京、长沙、上海、广州、长春、重庆及西安7个站点进行单独验证.再分析之后上述7个站点6种污染物的模拟效果均有极大提升，基本与其真实的时间序列相接近.如表3所示，再分析之后各站点各类污染物的相关系数显著提升，其中，7个站点O 3 的相关系数均达到了0.87以上，并且北京和上海站点PM 2.5 的相关系数也达到了0.8以上.除此之外，各观测站的偏差也出现显著下降，其中，北京、长沙、上海、长春、重庆及西安站点PM 2.5 的平均偏差均下降了60%以上，北京、 重庆、上海、长沙及广州站点O 3 的平均偏差下降了40%以上.

注：   CO的MB单位为mg·m -3 .

3.2　冬季再分析效果检验

图7 为2019年12月观测、背景场及分析场中516个检验站点空间平均值的时间序列图.如图所示，背景场中 PM 2.5 、PM 10 的值虽能得到与观测值基本一致的时间变化趋势，但其在12月17日附近仍存在明显偏高的情况；O 3 则存在日最高值明显偏高的情况；NO 2 和CO的模拟结果明显偏低；SO 2 的模拟结果偏高.经过再分析后分析场中上述情况均有明显改善.如 表4 所示，各污染物模拟结果的平均偏差和时间均方根误差都有了较为明显的下降，其中，PM 2.5 、O 3 、NO 2 、SO 2 及CO的MB均下降了50%以上，且O 3 、NO 2 、SO 2 及CO的RMSE下降了80%以上，平均偏差的下降在 图8 中也有明显体现.除此之外，再分析后6种污染物模拟值与观测值的时间相关性极高，相关系数均达到0.9以上.

除上述改善外，模拟结果空间分布也有明显改善，如 图9 所示，与7月基本一致，经过再分析之后，大部分时间各污染物的均方根误差都有较为明显的降低，这表明再分析后各污染物更加接近真实的空间分布. 图10 为12月背景场和分析场中516个验证站点时间平均值与观测值之差的概率分布图， 图10 b和 图10 d中分析场中偏差的概率分布更加接近于高斯分布，且均值更接近于0.

此外， 图11 b的PM 2.5 分析场相较于 图11 a的PM 2.5 背景场，我国东北地区的PM 2.5 浓度有所上升，江西及 云南部分地区的PM 2.5 浓度有所下降. 图11 e的O 3 分析场相对于 图11 d的O 3 背景场，整个中国大部分地区的O 3 浓度都有明显下降.这些变化均使得背景场中污染物浓度的空间分布更接近于 图11 c和 图11 f中观测值的空间分布.

为了进一步验证大气成分数据再分析在冬季的效果，另外挑选了北京、长沙、上海、广州、长春、重庆及西安7个站点进行单独验证.经过再分析之后，上述7个站点各类污染物的模拟效果明显提升，基本接近其真实的时空分布.如 表5 所示，再分析后各观测站点污染物的相关系数显著提升，其中，7个站点PM 2.5 和O 3 的时间相关系数均达到0.8以上.此外，各站点污染物的偏差也显著下降，其中，北京、长沙、上海、广州及重庆站点PM 2.5 的平均偏差均下降了65%以上，北京、长沙、西安、重庆及长春站点O 3 的平均偏差均下降了70%以上.

注：  CO的MB单位为mg·m-3.

4　结论（Conclusions）

本文基于WRFDA-Chem数值模型，逐小时同化站点空气质量历史数据，构建了空间分辨率为10 km、时间分辨率为1h的全国大气成分再分析数据，并对再分析方法的效果进行了检验.结果表明，经过再分析之后各类污染物空间分布状况及时间变化趋势的准确性有显著提升，其中，夏季再分析数据中PM 2.5 、NO 2 、O 3 、SO 2 及CO站点平均值的相关系数均达到了0.8以上，平均偏差均下降了40%以上；冬季再分析数据中6种污染物站点平均值的相关系数均达到了0.9以上，平均偏差也均下降了40%以上，但整体上冬季的再分析效果相对于夏季更优.

综上所述，基于WRFDA-Chem数值模型，逐小时同化地面站点污染物浓度观测资料，进行再分析后能够得到一套更为合理的中国大气成分再分析数据，增加了我国大气成分再分析数据的多样性，弥补了部分地区的观测空白，可以为研究我国大气污染状况的演变规律和效应评估以及制定科学的管控措施提供更多的支撑.

编辑：君君. 环评互联网

来源：《环境科学学报》

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