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Nat. Commun.:阐明原子分散金属位点上的电化学硝酸盐和亚硝酸盐还原

时间:2023-08-05 来源: 浏览:

Nat. Commun.:阐明原子分散金属位点上的电化学硝酸盐和亚硝酸盐还原

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电催化还原废硝酸盐 (NO 3 ) 能够以碳中和和分散的方式合成氨 (NH 3 ) 。原子分散的金属 - - 碳( M-N-C )催化剂表现出高催化活性,并且独特地有利于单氮产物。然而,反应基本原理在很大程度上仍未得到充分探索。
在此, 加州大学欧文分校 Plamen Atanassov 报道了一组 14 3d- 4d- 5d- f- M-N-C 催化剂。
本文要点
要点1.  在中性介质中, NO 3 - 还原为 NH 3 的选择性和活性,特别是破译 NO 2 - 中间体在反应级联中的作用,揭示了 NO 2 - 还原活性和 NO 3 - 还原之间的强相关性 (R=0.9) NH 3 的选择性。
要点2.  此外,理论计算揭示了在亲氧金属的正常 M-N 4 位点及其氧代形式 (O-M-N 4 ) NO 2 - 演化的缔合 / 解离吸附途径。这项工作为设计具有单原子位点的多元素 NO 3 RR 级联或其与扩展催化表面的杂交提供了一个平台。
Murphy, E., Liu, Y., Matanovic, I. et al. Elucidating electrochemical nitrate and nitrite reduction over atomically-dispersed transition metal sites. Nat Commun 14, 4554 (2023).
10.1038/s41467-023-40174-4
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