尽管人们期待开发出用于二氧化碳（
CO
2
）加氢制燃料和化学品的高效非贵金属催化剂，但其设计仍然是一个巨大挑战。过渡金属碳化物
(TMC)
，如
Mo
2
C
，由于其类似贵金属的物理化学性质，在
CO
2
活化和
RWGS
方面受到越来越多的关注。然而，
Mo
2
C
催化剂通常需要较高的温度才能获得较高的
RWGS
转化率，
CO
选择性方面的性能仍然不能令人满意。目前，大量研究集中在通过添加碱金属和
/
或金属或非金属掺杂来提高
Mo
2
C
催化剂的活性和选择性。尽管最近取得了这些进展，但据我们所知，
Mo SACs
在
RWGS
中的应用尚未见报道。
近日，
北京化工大学孙振宇教授，韩国科学技术院
Yousung Jung
，北京理工大学
Xinyi Tan
报道了一种具有
MoN
3
(
吡咯酸
)
部分的
Mo
单原子能够显著地吸附
CO
2
和加氢为
CO
，正如密度泛函理论（
DFT
）所预测的那样，在
500
℃
和很低的
H
2
分压下，具有
30.4%
的高而稳定的
CO
2
转化率，
CO
的选择性几乎为
100%
。
本文要点
要点
1.
原子分散的
MoN
3
促进了
CO
2
活化，并通过直接离解途径将
CO
2
还原成
CO*
。此外，
CO
形成中的最高过渡态能量为
0.82 eV
，显著低于
CH
4
形成的能量
(2.16 eV)
，这是主要获得
CO
的原因。
要点2
.
Mo/NC
催化剂催化性能的提高源于
CO
的易脱附和
Mo/NC
中原子系综的缺失。连续反应
68 h
后，催化剂仍保持良好的稳定性，
CO
2
转化率不会降低。
这一发现为构建高活性、高选择性、高强度的单原子非贵金属催化剂用于逆水煤气变换反应提供了一条有希望的途径。
Yiqiang Jiang, et al, Single-Atom Molybdenum–N
3
Sites for Selective Hydrogenation of CO
2
to CO, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202203836
https://doi.org/10.1002/anie.202203836
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原位XPS、原位XRD、原位Raman、原位FTIR
