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Nat. Commun.：亚稳态β-Fe2O3光电催化分解高腐蚀性海水

时间：2023-07-23 来源：浏览：

Nat. Commun.：亚稳态β-Fe2O3光电催化分解高腐蚀性海水

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持久性是材料应用的前提，光化学海水分解是使用太阳能制备清洁氢气的一种具有前景的技术，但是海水分解面临着严重的 Cl ^- 腐蚀。

有鉴于此， 南京大学李朝升、冯建勇等 报道导致光阳极失活的主要原因是氧化物在分解海水时与 Cl ^- 配位导致氧化物表面结构重构，而且进一步发展 通过改善金属 - 氧相互作用增强光阳极的稳定性 。

本文要点

要点1. 当使用亚稳态 β-Fe ₂ O ₃ 作为光阳极，通过 向晶格引入 Sn 能够增强 M-O 成键的键能，抑制质子向晶格氧转移，阻碍表面水化或 Cl ^- 配位，从而改善光电极的稳定性 。 Sn/β-Fe ₂ O ₃ 光电极的光电分解海水性能达到创纪录的 3000 h 。

要点2. 增强的金属 - 氧相互作用导致半导体电解液界面附近的晶格氧难以接受质子（通过 H/D 交换动力学同位素实验验证）。动力学同位素效应在较低的 pH 值表现更加明显，并且 β-Fe ₂ O ₃ 的 j _H2O /j _D2O 的数值总是低于 Sn/β-Fe ₂ O ₃ ，说明 β-Fe ₂ O ₃ 表面具有更强的质子亲和性。质子转移并结合晶格氧，打破 M-O 化学键，生成 FeOOH 水化表面层，当 M-O 化学键打破，溶液中的氧与晶格氧交换， Cl- 能够与 Fe 配位，导致表面结构的损坏。另一方面，水化 FeOOH 表现为松散的无定形结构或者层状结构，容易吸附和插入 Cl ^- ，因此影响分解水的反应动力学。 Sn 原子能够稳定晶格氧，阻碍反应中间体和晶格氧之间的质子耦合。此外， Sn ⁴⁺ 作为供体能够改善电子浓度和导电性。 Sn/β-Fe ₂ O ₃ 的光电流达到 β-Fe ₂ O ₃ 的 8.5 倍。

Changhao Liu, Ningsi Zhang, Yang Li, Rongli Fan, Wenjing Wang, Jianyong Feng, Chen Liu, Jiaou Wang, Weichang Hao, Zhaosheng Li & Zhigang Zou, Long-term durability of metastable β-Fe ₂ O ₃ photoanodes in highly corrosive seawater, Nat Commun 14, 4266 (2023).

DOI: 10.1038/s41467-023-40010-9

https://www.nature.com/articles/s41467-023-40010-9

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