张泽会&戴文Science子刊：酶模拟单Fe-N3原子催化剂助力氧化合成腈

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难降解C-C键的裂解和功能化极具挑战性，但对于原料化学品的增值转化是一个非常有力的工具。基于此， 中南民族大学张泽会教授和中科院大连化学物理研究所戴文研究员（共同通讯作者）等人 制备了一种含铁（III）氮化物（FeN ₃ ）基序的酶模拟Fe单原子催化剂（FeN ₃ -SAC），发现其对仲醇和酮中C-C键的裂解和氰化具有稳定性。

以氧气（O ₂ ）为氧化剂，氨（NH ₃ ）为氮源，通过FeN ₃ -SAC催化仲醇和酮中C-C键的裂解和氰化生成丁腈是一种通用、高效和实用的方法。此外，通过各种官能团，可以获得较高的腈类化合物收率。所制备的FeN ₃ -SAC具有高类酶活性，并且能够在室温下生成氧到超氧自由基，而通常报道的含FeN ₄ 基序的FeN ₄ -SAC是不活跃的。

密度泛函理论（DFT）计算表明，FeN ₃ -SAC的氧活化活化能和腈形成速率决定步骤的活化能低于FeN ₄ -SAC。

此外，DFT计算也解释了催化剂对腈的高选择性。 由于缺乏贵金属、有毒溶剂和试剂，并且使用O ₂ 和NH ₃ 作为氧化剂和氮源，H ₂ O是 唯一的副产品，因此该催化剂比以往任何报告的系统更适合通过1, 2-二醇、仲醇和酮的氧化裂解来合成腈。

An enzyme-mimic single Fe-N ₃ atom catalyst for the oxidative synthesis of nitriles via C-C bond cleavage strategy. Sci. Adv., 2022 , DOI: 10.1126/sciadv.add1267.

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.add1267.

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