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李灿院士Nature Catalysis：加点Al2O3，抑制逆反应！

时间：2023-01-16 来源： 浏览：

李灿院士Nature Catalysis：加点Al2O3，抑制逆反应！

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阳光驱动的光催化整体水分解 (OWS) 为太阳能转化为化学能提供了一条有前途的途径。然而，只有少数光催化剂已经实现了 OWS ，这是原因在光催化剂表面上的 OWS 产物 ( 包括氢、氧和活性中间物质 ) 之间发生的逆反应。
近日， 大连化物所李灿院士等 发现通过原子层沉积用 Al 2 O 3 物种修饰的以 Rh 为助催化剂的基准光催化剂 GaN–ZnO （ Rh/GaN-ZnO ）可以在很大程度上抑制这些逆反应。
Al 2 O 3 修饰使 Rh/GaN–ZnO 光催化剂上 OWS 在 420 nm 处的 AQE 从 0.3% 提高到 7.1% 。
作者揭示了这种抑制主要是通过氧化物物种优先沉积在贵金属助催化剂的低配位位点 (LCS) 上实现的，这阻止了表面上产物物种 (2H 2 + O 2 → 2H 2 O 和 O 2 +4H + + 4e→2H 2 O) 之间的催化反应。
这项工作为光催化 OWS 反应中贵金属助催化剂上的逆反应的内在机理提供了深刻的理解，也为解决这一光催化中长期存在的问题提供了有效的策略。
Li, Z., Li, R., Jing, H. et al. Blocking the reverse reactions of overall water splitting on a Rh/GaN–ZnO photocatalyst modified with Al2O3. Nat Catal (2023).
DOI: 10.1038/s41929-022-00907-y
https://doi.org/10.1038/s41929-022-00907-y
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