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JHM：在具有阴极类芬顿反应的电氧化系统中产生的•OH 和1O2增强难降解有机物的去除

时间：2022-05-01 来源： 浏览：

JHM：在具有阴极类芬顿反应的电氧化系统中产生的•OH 和1O2增强难降解有机物的去除

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第一作者：Chao Qu
通讯作者： 梁大为
通讯单位： 北京航空航天大学
论文 DOI ： 10.1016/j.jhazmat.2022.128923

图文摘要

成果简介
最近，碳纳米管涂覆的炭黑和聚四氟乙烯(CNTs-C/PTFE) 气体扩散电极被用作电氧化 (EO) 系统中的空气阴极，通过2电子氧还原有效地产生过氧化氢 (H 2 O 2 )反应（ORR）。这种ORR-EO系统不仅降低了外加电压并节约了能量，而且协同过氧酮 (O 3 /H 2 O 2 ) 反应可以增加羟基自由基 (•OH) 的生成以消除有机物。然而，ORR-EO的流出物中留下了很大比例的H 2 O 2 ，这是一种资源和能源的损失。 最近，北京航空航天大学空间与环境学院梁大为老师团队在 Journal of Hazardous Materials 期刊上发表题为“ Enhanced refractory organics removal by •OH and 1O2 generated in an electro-oxidation system with cathodic Fenton-like reaction ”的文章。 在这项研究中，作者通过将MnO 2 引入阴极催化剂层，插入了原位H 2 O 2 分解产生活 性氧化物的类Fenton反应，唯一的MnO 2 /CNTs-C/PTFE空气阴极可以完成90%的苯酚降解。 当MnO 2 /CNTs-C/PTFE空气阴极与Ti/NATO阳极在ORR-EO系统中结合时，所有的阳极氧化、类芬顿反应和过氧酮均发生 ，成功生成•OH和单线态氧 ( 1 O 2 )。 与采用CNTs-C/PTFE空气阴极的ORR-EO相比，苯酚和垃圾渗滤液生物流出物中超过95%的TOC被有效消除，节能20%。

图文导读

1. 实验装置

Fig. 1. Schematic diagram of the dual-chamber ORR-EO reactor.

2. MnO2/CNTs-C/PTFE阴极的表征

Fig. 2. (a, b) The SEM images and (c) XRD pattern and the mapping analysis to show the elements (d) C, (e) O, and (f) Mn on the surface of MnO 2 /CNTs-C/PTFE cathode.

Fig. 3. (a) Disk current and (b) ring current in RRDE test, (c) the calculated electron transfer number, and (d) H 2 O 2  yield of MnO 2 /CNTs with different mixing ratios.

3. 单独的MnO2/CNTs-C/PTFE阴极降解苯酚

Fig. 4. The removal of (a) Phenol and (b) TOC by the sole MnO 2 /CNTs-C/PTFE cathode with different MnO 2 /CNTs proportions.

4.  单MnO2/CNTs-C/PTFE阴极产生的活性物质的测定

Fig. 5. The generation of O 3  by Ti/NATO anode and H 2 O 2  by CNTs- and MnO 2 /CNTs-C/PTFE cathodes.
5、使用优化的MnO2/CNTs-C/PTFE阴极降解ORR-EO中的苯酚

Fig. 6. The degradation of (a) phenol and its intermediates (b) hydroquinone, (c) resorcinol, (d) catechol, and (e)  p -benzoquinol, and (f)TOC removal in ORR-EO with different cathodes.

小结
本研究通过在CNTs-C/PTFE阴极中引入MnO 2 成功建立了一种创新、可靠、节能的高效 ORR-EO系统。单独空气阴极对苯酚的降解表明 5:5的MnO 2 /CNTs-C/PTFE在有机物降解中的性能最好。ESR分析结果证实，MnO2/CNTs-C/PTFE正极可以原位生成H 2 O 2 并分解为•OH和 1 O 2 ，而CNTs-C/PTFE中仅生成•OH。MnO 2 /CNTs-ORR-EO的超越竞争性能归因于•OH 和 1 O 2 的共存，而不是像CNTs-ORR-EO中的•OH单独存在。MnO 2 /CNTs-ORR-EO还解决了电解过程中废水中残留过量H 2 O 2 的问题。综上所述，ORR-EO系统在难处理工业废水处理方面具有更广泛的应用潜力。

文献信息：

Chao Qu , e t al.  Enhanced refractory organics removal by •OH and 1O2 generated in an electro-oxidation system with cathodic Fenton-like reaction ,   Journal of Hazardous Materials , 2022

论文DOI: 
https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2022.128923

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