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EES:多功能pOH成像直接观察气体扩散电极中的局部微环境

时间:2023-02-25 来源: 浏览:

EES:多功能pOH成像直接观察气体扩散电极中的局部微环境

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为了达到减轻气候变化后果所需的二氧化碳负排放,长期有效地储存可再生能源至关重要。因此,电化学 CO 2 还原 (CO 2 R) 的概念很有吸引力,因为它能够以化学键的形式储存可再生能源。 CO 2 R CO 2 和水 (H 2 O) 确定为主要的可持续原料,以形成有用的化学品和燃料,从而关闭碳循环。

近日, 加州理工学院 Harry A. Atwater, Jr. 二氧化碳还原 (CO 2 R) 气体扩散电极 (GDE) 的微米级形态如何影响传质特性以及局部 CO 2 R 性能。

本文要点
要点1.  研究人员开发了一种技术,通过具有时间和三维空间微米级分辨率的局部 pOH 成像来探测 CO 2 R GDE 中的微环境。在与水性电解质接触的 GDE 周围,氢氧根阴离子 (OH-) 的局部活性(以 pOH 值表示)是控制催化活性和 CO 2 R 选择性的关键参数。

要点2.  研究人员使用荧光共聚焦激光扫描显微镜 (CLSM) 通过结合两种比例荧光染料来创建铜 GDE 周围的局部 pOH 图,其中一种在这项工作中首次被证明为 pOH 传感器。研究人员观察到,由于 OH- 作为 CO 2 R 的副产品,施加电流时局部 pOH 会降低。有趣的是,与电极表面相比,微沟槽内部的 pOH 较低,并且随着 OH- 捕获的增强,沟槽变窄, pOH 进一步降低。

要点3.  研究人员通过多物理场仿真来支持实验结果,这些仿真与测量结果非常相关。这些模拟还表明, CO 2 R GDE 表面微腔内 pOH 的降低会导致局部增强对多碳 (C 2+ ) 产物的选择性。

这项研究表明, GDE 表面中长度为 5 μm 的窄微结构可作为局部 CO 2 R 热点,并强调了 GDE 微观形态对 CO 2 R 性能的重要性。

Annette Boehme, et al, Direct Observation of the Local Microenvironment in Inhomogeneous CO 2 Reduction Gas Diffusion Electrodes via Versatile pOH Imaging, Energy Environ. Sci., 2023

DOI: 10.1039/D2EE02607D

https://doi.org/10.1039/D2EE02607D

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