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北科/石大Small：共价微孔聚合物纳米片用于H2O中高效光催化CO2转化

时间：2022-04-15 来源： 浏览：

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利用H 2 O作为电子供体，将CO 2 光催化转化为有价值的化学品仍然是一个具有挑战性的目标。基于此， 北京科技大学 姜建壮教授和王康副教授、中国石油大学（华东）刘和元（共同通讯作者）等人 报道了通过四氨基邻苯二甲酸钴(II)（CoTAPc）和3, 4, 9, 10-苝四羧酸二酐（PTCDA）的聚酰亚胺化反应，制备了一种基于酰亚胺的二维（2D）共价有机聚合物CoPcPDA-CMP，并将其剥离成纳米片CoPcPDA-CMP NSs用于有效的可见光驱动的CO 2 还原。
该策略基于以下考虑：
1）CoPcPDA-CMP NSs中的两种发色团[钴酞菁（CoPc）和3, 4, 9, 10-苝四羧酸二亚胺（PDI）部分]都表现出优异的可见光捕获能力，导致CoPcPDA-CMP NS的光谱响应范围较宽；
2）CoPc具有较高的LUMO能量来驱动光激发电子还原CO 2 ，而PDI及其具有低HOMO能量的衍生物据报道可实现H 2 O的光催化氧化，而CoPc和PDI部分通过酰亚胺环的整合能够构建Z型人工光合作用系统以完成整个反应；
3）CoTAPc的四-β-取代的酞菁性质使得CoPcPDA-CMP具有固有的结构缺陷和无序框架，导致庞大的CoPcPDA-CMP容易剥离成超薄纳米片CoPcPDA-CMP NSs，增加活性位点的暴露和电子传输性能。
由于出色的光吸收能力、电荷分离效率和电子电导率，所制备的CoPcPDA-CMP NSs表现出优异的光催化活性，以H 2 O作为电子供体还原CO 2 为CO。实验测试发现，其CO产率为14.27 µmol g -1 h -1 和高达92%的CO选择性，与最先进的可见光驱动有机光催化剂对整体CO 2 还原反应具有竞争力。
根据一系列光谱实验，作者还验证了CoPcPDA-CMP NSs光催化体系中的光激发电子转移过程，证实了Z型光催化机理。目前的结果应该有助于制备用于CO 2 转化的高性能有机光催化剂。
Covalent Microporous Polymer Nanosheets for Efficient Photocatalytic CO 2 Conversion with H 2 O. Small, 2022 , DOI: 10.1002/smll.202201314.

https://doi.org/10.1002/smll.202201314.

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