厦门理工学院郭惠斌/傅海燕团队EI：光照下生物质燃烧所生成颗粒物中环境持久性自由基的生成
厦门理工学院郭惠斌/傅海燕团队EI：光照下生物质燃烧所生成颗粒物中环境持久性自由基的生成
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以下文章来源于Environmental Advances ，作者傅海燕教授团队
环境催化前沿进展
厦门理工学院郭惠斌 / 傅海燕团队在 Environment International （中科院 1 区，影响因子 13.352 ）上发表了题为“ The overlooked formation of environmentally persistent free radicals on particulate matter collected from biomass burning under light irradiation ”的研究论文（ DOI: 10.1016/j.envint.2022.107668 ），探究了光照前后生物质燃烧颗粒中 EPFRs 的特征及其生成机理。通过电子顺磁共振（ EPR ）波谱仪分析了尺寸分辨（ <10µm ）生物质燃烧颗粒中 EPFRs 的二次光化学过程及其产生和衰变能力。研究人员将收集到的颗粒物进行模拟可见光照射，旨在探索可见光对 EPFRs 浓度、信号强度等的影响。基于酸化分析、 g 因子分析、衰变特征等手段证实了金属和醌类化合物分别是不可萃取和可萃取 PM 组分形成次级 EPFRs 的重要组分，并提出了二次 EPFRs 的生成机理 。
近期，生态环境部研究将新污染物治理纳入生态环境保护考核，融入大气、水、土壤污染防治，其中环境持久性自由基（ EPFRs ）受到了广泛关注。针对目前 EPFRs 浓度可能被低估及光对 EPFRs 生成影响的问题，本研究选择了生物质燃烧颗粒中的 EPFRs 作为研究的对象。该生物质燃烧样本被分为不同极性组分，其不同组分受光影响后均能产生次级 EPFRs ，且金属和醌类化合物分别是不可萃取和可萃取 PM 组分形成次级 EPFRs 的重要组分。此外，研究揭示了二次 EPFRs 形成的路径，并提出了氧分子对二次 EPFRs 形成的重要作用 。
Fig. 1. Schematic diagram of the biomass combustion collection device .
光照分析
Fig. 2. Comparison of the concentration of photochemically generated EPFRs and the g-factors of the samples in size-resolved particles. (a) Comparison of EPFRs concentration before and after illumination. C0 represents the original concentration of EPFRs, and C represents the concentration of EPFRs after illumination. (b) Comparison of g-factor before and after illumination. R － 9.0 － 10.0 indicates the results of repeated illumination of the 9.0 － 10.0µm sample (the sample is again illuminated by light when EPFRs are generated by the last illumination decay) .
衰变分析
Fig. 3. (a) Secondary EPFR decay curves. (a), (b), (c) and (d) The concentrations of EPFRs generated by OSOM, 4-Chlorophenol, 1,4-Naphthoquinone, 1,8-Dihydroxyan- thraquinone over time, respectively. Curves of different colors represent different modes of variation, and all curves are fitted with a natural exponential function. The pie charts represent the proportions of fast decay (blue) and slow decay (yellow) EPFRs .
形成机理
Fig. 4. Formation mechanism of light-excited EPFRs to generate ROS .
研究利用模型分析对光激发 EPFRs 形成 ROS 的过程进行了演示，金属氧化物被光激发进行电子转移，可以在不含氧的环境下生成二次 EPFRs 。且次级 EPFRs 能够进行氧化还原反应形成 ROS （例如· OH ），其可导致生物体内的氧化应激产生从而影响健康 。
Guo, H., Wang, Y., Yao, K., Zheng, H., Zhang, X., Li, R., ... & Fu, H. (2022). The Overlooked Formation of Environmentally Persistent Free Radicals on Particulate Matter Collected from biomass burning under Light Irradiation. Environment International, Volume 171, 2023, 107668
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0160412022005955