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JACS：表面主客体配位修饰分子催化剂用于电催化氨氧化

时间：2023-12-31 来源：浏览：

JACS：表面主客体配位修饰分子催化剂用于电催化氨氧化

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结合在电极表面的大环主体分子能够作为担载催化活性客体分子，用于异相形式的分子催化。

有鉴于此， 苏黎世大学 S. David Tilley 等报道将分子骨架上含有金刚烷结构的 Ru 催化剂分子 [Ru(bpy-NMe ₂ )(tpada)(Cl)](PF ₆ ) (1) (bpy-NMe ₂ =4,4′-bis(dimethylamino)-2,2′-bipyridyl ， tpada is 4′-(adamantan-1-yl)-2,2’:6′,2″-terpyridine) 与 β- 环糊精之间具有非常强的结合力，在 DMSO-d6:D ₂ O (7:3) 溶液中的 k11=492±21 M ^-1 。修饰在介孔 ITO 电极上的磷酸化 β- 环糊精同样具有非常强的结合 [Ru(bpy-NMe ₂ )(tpada)(Cl)](PF ₆ ) 能力。

本文要点

要点1. 设计的 [Ru(bpy-NMe ₂ )(tpada)(Cl)](PF ₆ ) (1) 与之前报道的萘基团修饰 [Ru(bpy-NMe ₂ )(tpnp)(Cl)](PF ₆ ) (2) 进行比较两种催化剂的稳定性。而且即使金刚烷作为结合官能团虽然具有绝缘性，但是金刚烷官能团与 β- 环糊精之间的强相互作用导致非常强的结合，因此催化活性位点与电极界面的距离更小，因此表现更好的催化活性与更高的稳定性。

要点2. 两种客体分子都能够在有机相或者溶液相进行 NH ₃ 氧化，修饰 β- 环糊精的电极能够进行多次（ >3 次）重复性的修饰，而且催化活性未见衰减。 1 分子比 2 分子表现显著提高的碱性环境稳定性，解决了分子修饰体系面临的一个挑战。 NH ₃ 氧化反应能够以 100 % 的法拉第效率生成 NO ₃ ^- 。

Helena Roithmeyer, Laurent Sévery, Thomas Moehl, Bernhard Spingler, Olivier Blacque, Thomas Fox, Marcella Iannuzzi, and S. David Tilley*, Electrocatalytic Ammonia Oxidation with a Tailored Molecular Catalyst Heterogenized via Surface Host–Guest Complexation, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c09725

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c09725

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