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JACS：Lewis 酸性载体促进脉冲电化学CO2反应中的C−C耦合

时间：2023-04-15 来源： 浏览：

JACS：Lewis 酸性载体促进脉冲电化学CO2反应中的C−C耦合

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电化学CO 2 还原反应(CO 2 RR)是一种减少CO 2 排放的有效策略。并且，铜基电催化剂可以有效地电催化CO 2 转化为碳氢化合物和乙醇产品，但是保留活性高价CuO x 仍然是一个难以实现的目标。
根据前人文献报道，金属-载体相互作用在反应条件下能够保留金属物种的初始化学性质，所以精确控制电催化剂-载体的相互作用以保持铜的化学状态对于开发高效的CO 2 RR电催化剂非常重要。
基于此， 台湾大学陈浩铭 和 台湾同步辐射研究中心林彦谷 等以以金属氧化物为载体负载铜催化剂，来阐明电催化剂与载体之间的相互作用。
具体而言，研究人员利用CdO x 、ZnO x 、MnO x 、AlO x 、TiO x 和SiO x 等各种金属氧化物作为载体，通过独特的脉冲电化学活化过程可以驱动电催化剂普遍进行结构演变成丰富的Cu δ+ O/M δ+ O(M=Lewis酸性载体)界面，其存在有效保留Cu δ+ O物种的电催化剂−Lewis酸载体相互作用(ELASI)。
其中，保留的Cu δ+ O和产生的Cu 0 之间适当ELASI对于驱动C 2+ 产物的C−C耦合是必要的，而强ELASI则会抑制Cu 0 的产生并导致促进C 2+ 生产的Cu 0 −Cu + 对严重不足。
因此，以ZnO x 载体为例，活化后的Cu 0.50 Zn 0.50 O x 电催化剂在−0.9 V RHE 下C 2+ 的质量活性是CuO x 的两倍，并且Cu在活性Cu 0.50 Zn 0.50 O x 中的氧化态高于CuO x ，进一步表明Cu δ+ O/Zn δ+ O界面与C 2+ 产物形成的强相关性。
此外，分别以CO和CO2作为原料进行电催化还原，Cu 0.50 Zn 0.50 O x 电催化剂在−0.5 V RHE 下的C 2+ 产物的法拉第效率分别为45%和8.7%，证明了C 2+ 产物的增强归因于Cu 0.50 Zn 0.50 O x 固有的强ELASI富集Cu δ+ O/Zn δ+ O界面，而不是串联催化效应。综上，这项工作所提到的ELASI为后续研究催化剂性质-性能之间的关系提供了理论基础，有助于未来设计出更优越的CO 2 RR电催化剂。
Lewis Acidic Support Boosts C–C Coupling in the Pulsed Electrochemical CO 2 Reaction. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c00472
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