首页 > 行业资讯 > 同济大学CEJ | 可循环氧化铁掺杂粉末活性炭活化PMS有效降解和降低四环素毒性

同济大学CEJ | 可循环氧化铁掺杂粉末活性炭活化PMS有效降解和降低四环素毒性

时间：2022-03-30 来源： 浏览：

同济大学CEJ | 可循环氧化铁掺杂粉末活性炭活化PMS有效降解和降低四环素毒性

原创 Ecologyor21 高级氧化圈
高级氧化圈

Aopsfrontier

不限于分享高级氧化技术前沿科学知识。

收录于话题 #过硫酸盐氧化 8个
点击上方蓝色字 关注我们呀~~~
第一作者： Jiahui Zhou
通讯作者： 王志伟、李雪松
通讯单位： 同济大学环境科学与工程学院
论文 DOI ： 10.1016/j.cej.2022.136061

图文摘要

成果简介

铁活化过氧一硫酸盐(PMS)一直是微污染物有效氧化的研究热点。 最近，同济大学环境科学与工程学院 王志伟、李雪松 老 师 团队在环境化工领域期刊 Chemical Engineering Journal 上发表题为 “ SnO2 shells-induced rich Co2+ sites and oxygen vacancies in FexCo3-xO4 nanocubes: Enhanced peroxymonosulfate activation performance for water remediation ” 的文章。在这项研究中,四氧化三铁掺杂粉末活性炭(PAC)是由一种化学共沉淀方法,丰富的四氧化三铁纳米催化剂 (FONC)固定化PAC。催化剂(FONC@PAC)使一个有效的降解通过激活PMS四环素在范围广泛的pH值和去除效率达到86.9%。结果表明，表面结合的SO 4 •− 和 1 O 2 是催化过程中主要的活性氧。推断出TC可能的降解途径，经催化降解后的废水毒性大大降低。同时，催化剂在四次循环使用后仍表现出良好的降解性能，且铁的损失很小。该催化剂在去除废水中抗生素方面具有巨大的潜力。

图文导读

1. FONC@PAC 的表征

Fig. 1. SEM images of FONC@PAC before (a) and after (b) PMS activation, TEM image (c), EDS elemental mapping images (d-f), and HRTEM image (g) of FONC@PAC.

Fig. 2. Raman spectra (a), XPS spectra of C 1s (b) and Fe 2p (c), FTIR spectra (d) of different FONC@PAC samples.

2. 操作条件对FONC@PAC/PMS体系催化效率的影响

Fig. 3. TC degradation curves of the FONC@PAC/PMS system under different pH (a); FONC@PAC dosage (b); and PMS dosage (c). Experimental conditions: TC concentration = 150 ppm, FONC@PAC loading = 0.5 g/L, PMS concentration = 5 mM, and initial pH = 3.

3. FONC@PAC/PMS系统中TC的降解机理

Fig. 4. DMPO spin-trapping EPR spectra of DMPO- • OH and DMPO-SO 4 •−  in the FONC@PAC/PMS system (a); TEMP spin-trapping EPR spectra of TEMP- 1 O 2  in the FONC@PAC/PMS system (b); and effect of different quenchers (c) on the degradation efficiency of TC (MeOH = 5 mM, TBA = 5 mM, NBA = 5 mM, FFA = 5 mM, Phenol = 5 mM, TC concentration = 150 ppm, FONC@PAC loading = 0.5 g/L, PMS concentration = 5 mM, and initial pH = 3).

Fig. 5. XPS spectra of FONC@PAC-pristine, FONC@PAC-TC (after TC adsorption), and FONC@PAC/PMS-TC (after PMS activation): full spectra (a); N 1s (b); and O 1s (c).

Fig. 6. Possible reaction mechanism for the degradation of TC in the FONC@PAC/PMS system.
4、 TC降解的中间体和途径

Fig. 7. Proposed TC degradation pathway in the FONC@PAC/PMS system (a); the isosurface of Fukui index regarding TC molecular (b).

小结

采用共沉淀法合成了一种复合催化剂FONC@PAC，在较宽的初始pH范围内激活PMS有效降解TC。纳米铁颗粒被固定在PAC表面，为TC降解提供了丰富的活性位点。优化操作条件，提高其降解性能。EPR分析和淬灭实验表明，该催化体系中SO 4 •− 和 1 O 2 的生成对降解TC起着至关重要的作用。由于FONC@PAC的多孔结构，吸附进一步促进了TC的降解。基于超高效液相色谱-质谱分析和DFT计算，提出了一种可能的TC降解途径，通过一系列的反应，如羟基化、去羟基化、去甲基化和酰胺键裂解。ECOSAR程序和基于QSAR的T.E.S.T.预测的毒性和致突变性表明，在降解过程中，TC及其下游中间体的毒性被有效地消除。回收实验表明，回收后的催化剂具有较高的稳定性，四次回收后的TC去除率仍高达65.3%。此外，在循环试验期间，催化剂上的铁的损失可以忽略不计。这种高效稳定的FONC@PAC在有效降解废水中的抗生素和最小化其对环境的影响方面具有很大的潜力。

文献信息：

Jiahui Zhou , et al.  Efficient degradation and toxicity reduction of tetracycline by recyclable ferroferric oxide doped powdered activated charcoal via peroxymonosulfate (PMS) activation ,   Chemical Engineering Journal , 2022

论文DOI: 
https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.136061

声明： 本文仅为了分享与交流学术成果，无任何商业用途。如涉及侵权，请联系我们及时修改或删除。邮箱：。 由于微信修改了推送规则，请大家将《高级氧化圈》加为“ 星标 ” ，或每次看完后点击页面下端的“ 赏 ”，这样可以在第一时间收到我们的推文，谢谢！  

版权：如无特殊注明，文章转载自网络，侵权请联系cnmhg168#163.com删除！文件均为网友上传，仅供研究和学习使用，务必24小时内删除。
相关推荐
热门信息