ACS Nano：互连量子点组装的自由浮动二维膜实现优异电催化

纳米颗粒在两个正交方向上的超分子自组装有望制造出具有迷人性质的纳米材料。

近日， 西安工业大学王奇观教授，王素敏教授 在三聚氰胺 / 氰尿酸的水热缩聚反应中，石墨氮化碳量子点（ CNQD ，约 2nm ）通过横向氢键沿两个正交方向原位排列，并构建了一种 CNQD 的自由浮动二维氢键膜（ 2D CNQD ）。基于这种水热原位超分子自组装技术的普遍性，研究人员还构建了由其它量子点如掺硫石墨氮化碳和 CdTe 连接的 2D 膜。

本文要点

要点 1.  利用刺激响应性和氢键的可逆性，通过外部刺激如通入 CO ₂ /N ₂ ，可以实现 2D CNQD 膜的可控组装 / 拆卸，这赋予了组装的 2D CNQD 膜 2D 膜和零维 (0D) 量子点的最佳电化学优势。因此， 2D CNQD 膜在氮还原反应 (NRR) 和析氧反应 (OER) 中都实现了高双功能活性。

要点2 .  特别是在 NRR ，它在 0.85 V 时表现出高达 75.07μg h ⁻¹ mg ⁻¹ 的 NH ₃ 产率。引人注目的是，使用 2D CNQD 膜作为阴极的可充电 Zn-N ₂ 电池的功率密度达到 31.94 mW cm ^-2 ，优于大多数 Zn-N ₂ 电池。

要点3 .  密度泛函理论（ DFT ）计算证明，多重氢键相互作用促进了 N ₂ 和稳定的 NRR 中间体在 Zn-N ₂ 电池上的吸附是其具有出色 NRR 电催化性能的主要原因。

这项工作表明，水热原位超分子自组装是将 0D 量子点集成到 2D 定向阵列的一种可行和直接的方法，并且相互连接的氢键使这种自由浮动的 2D 结构能够保持 0D 和 2D 结构的电化学优势。