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【材料】Ni²⁺修饰ZIF-8疏水表面固载酶提高催化活性

时间：2022-12-29 来源： 浏览：

【材料】Ni²⁺修饰ZIF-8疏水表面固载酶提高催化活性

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酶作为生命系统中一种高效、多功能的生物催化剂，已广泛应用于工业/食品/纺织加工、生物传感器等领域。然而，酶的固有缺点，低操作稳定性、低可回收性、对大多数有机溶剂和许多金属离子的低耐受性，在很大程度上限制了它们的进一步发展。选择合适的载体提高酶的活性和稳定性得到各界的极大关注。

金属-有机框架（MOFs）作为一类有机-无机杂化晶态材料，种类的多样性、孔道的可调性和结构的易功能化使其成为优异的酶载体。在众多MOFs中，沸石咪唑骨架-8（ZIF-8）因其原料廉价、制备简单、无毒等优点被认为是理想的酶载体。尽管酶-ZIF-8复合物的组装（包括原位包封、孔渗透和表面固定）已经取得了一些研究成果，但真正理解ZIF-8环境（表面或孔隙化学）如何影响酶的结构和活性仍然是一个巨大的挑战。

虽然原位包封和孔渗透法可以在回收过程中能更好地保持酶的性能，但ZIF-8的小孔径和疏水表面会限制大尺寸或亲水底物与酶的接触。相对而言，表面负载法操作简单，对反应底物的尺寸和亲/疏水性限制不大。即便如此，由于ZIF-8的表面是疏水的，直接负载会使酶的结构发生大的改变，失去活性。因此，寻找合适的方法进行ZIF-8的表面酶固载成为问题的关键。
基于以上科学问题， 洛阳师范学院马录芳 教授课题组 以金属离子作为锚点对ZIF-8纳米颗粒进行修饰，进一步通过静电作用力对带有负电荷的胃蛋白酶（PEP）进行固载，实现了酶催化活性和稳定性的大幅度调高。 在ZIF-8的合成过程中，过量的2-甲基咪唑可以使ZIF-8表面产生缺陷。结合理论计算和实验，发现ZIF-8表面被脱去质子的2-甲基咪唑所修饰。而具有强电负性的2-甲基咪唑能够与金属离子配位，使ZIF-8带正电荷。进而通过静电作用力对带负电荷的PEP进行有效的负载。在所选的金属离子中（ Ni 2+ 、Co 2+ 、Cu 2+ 、Fe 3+ ），其它金属离子要么与ZIF-8和PEP的结合常数较小，要么会对两者结构产生破坏。只有 Ni 2+ 离子可以作为合适的锚点修饰ZIF-8并对PEP进行固载。

最终，利用电化学析氧反应 (OER) 对固载PEP的催化活性进行评价。经表面修饰后的酶固载（ZIF-8@PEP-Ni）在10 mA•c m -2 电流密度的过电位仅为127 mV，远低于相同条件下单一PEP（919 mV•c m -2 ）和直接酶固载ZIF-8@PEP（690 mV•c m -2 ）的过电位。同时，ZIF-8@PEP-Ni复合物在长时间的测试中仍能保持高的稳定性和催化活性。该项工作为高效酶固载研究提供了一种新的思路。研究成果近期发表在 Angew. Chem. Int. Ed. 上，文章的第一作者为 杨晓刚 副教授。
原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：
Enhanced activity of enzyme immobilized on hydrophobic ZIF-8 modified by Ni 2+   ions
Xiao-Gang Yang, Ji-Rui Zhang, Xu-Ke Tian, Jian-Hua Qin, Xin-Ya Zhang and Lu-Fang Ma
Angew. Chem. Int. Ed ., 2022 , DOI: 10.1002/anie.202216699
马录芳教授简介

马录芳，博士/教授，博士生导师，英国皇家化学学会会士。河南省学术技术带头人，河南省化学重点学科带头人，河南省创新型科技团队带头人，河南省高校科技创新团队带头人，河南省功能导向多孔材料重点实验室副主任，河南省煤炭绿色转化重点实验室学术委员会委员，河南省化学会第十一届理事会常务理事，河南省化学与生物科技发展联盟理事会常务理事。
主要从事金属-有机框架材料的设计及应用，近年来在 Angew. Chem. Int. Ed., Coord. Chem. Rev., ACS Central Sci., Small, Chem. Sci., Adv. Optical Mater., Chem. Eng. J., Chem. Commun. 等SCI期刊上发表学术论文200余篇，发表论文被引用9000余次，H因子为57。先后获得教育部新世纪优秀人才支持计划，河南省中原千人计划，河南省科技创新杰出青年支持计划，河南省高校科技创新人才支持计划支持，主持完成3项国家自然科学基金面上项目，在研主持国家自然科学基金面上项目1项，中原科技创新领军人才支持计划1项，授权国家发明专利12项，曾获省科技进步奖、省自然科学奖4项。
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