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ACS Nano：配位聚合物中金属中心的配位环境工程选择性电还原CO2制多碳产物

时间：2024-03-08 来源：浏览：

ACS Nano：配位聚合物中金属中心的配位环境工程选择性电还原CO2制多碳产物

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针对增值化学品 / 燃料的电催化二氧化碳还原反应 (CO ₂ RR) 为实现碳中和能源循环提供了一种可持续的策略。然而，如何控制和精确调节催化剂活性位点的配位环境，以高效生成目标产物，特别是多碳 (C ₂₊ ) 产物，仍然是一个很大的挑战。

近日， 中科院高能物理所 Shengqi Chu ，香港理工大学 Bolong Huang ，邵敏华，香港城市大学 Zhanxi Fan 报道了在中性条件下电还原 CO ₂ 为 C ₂₊ 产物的配位聚合物中金属中心的配位环境工程。

本文要点

要点1. 值得注意的是，具有 Cu-N ₂ S ₂ 配位构型 (Cu-N-S) 的 Cu 配位聚合物与具有 Cu-I ₂ S ₂ 配位构型 (Cu-I-S) 的类似聚合物相比，乙烯和 C ₂₊ 产物的 Faradaic 效率分别为 61.2% 和 82.2% 。

要点2. 原位研究表明， Cu-N-S 上的顶部和桥 *CO 中间体的平衡形成，促进了 C - C 耦合以产生 C ₂₊ 。理论计算表明，配位环境工程可以诱导 Cu 活性位点的电子调制， Cu 的 d 波段中心在 Cu-N-S 中上移，对 C ₂₊ 产物有更强的选择性。因此， Cu-N-S 更倾向于生成 C ₂₊ 产物，而 Cu-I-S 由于抑制了 C ₂₊ 途径的 C-C 偶联，具有较大的能垒，更有利于甲酸的形成。

Juan Wang, et al, Coordination Environment Engineering of Metal Centers in Coordination Polymers for Selective Carbon Dioxide Electroreduction toward Multicarbon Products, ACS Nano, 2024

https://doi.org/10.1021/acsnano.3c12389

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