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马里兰大学王春生教授团队今年再发 Nature

时间：2023-10-27 来源：浏览：

马里兰大学王春生教授团队今年再发 Nature

小柯化学化学与材料科学

化学与材料科学

微信号 Chem-MSE

功能介绍聚集海内外化学化工、材料科学与工程、生物医学工程领域最新科学前沿动态，与相关机构共同合作，发布实用科研成果，结合政策、资本、商业模式、市场和需求、价值评估等诸要素，构建其科技产业化协同创新平台，服务国家管理机构、科研工作者、企业决策层。

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特别一提的是， 2023年2月9日， 美国马里兰大学王春生教授团队 曾在 Nature 期刊上发表题为“Electrolyte design for Li-ion batteries under extreme operating conditions”的新研究。该研究报道并验证了一种基于软溶剂的电解液设计策略，该策略平衡了Li+-溶剂相互作用、盐的溶解和电解质界面层，以满足LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2（NMC811）||石墨锂离子电池支持更高电压（≥4.5伏）、快速充电（≤15分钟）、宽温度范围内充放电（±60℃）、不易燃烧等要求。在-50℃（-60℃）充放电时，4.5伏NMC811||石墨电池仍能保留75％（54％）的室温容量。

2023年10月25日， 美国马里兰大学王春生教授团队 再次在 Nature 期刊上发表一篇题为“Interface design for all-solid-state lithium batteries”的新研究。论文通讯作者是 王春生 教授，第一作者是万红利博士。在Li负极和Li6PS5Cl固体电解质之间设计了Mg16Bi84界面层来解决Li负极侧锂枝晶生长问题；并在NMC811表面设计了富氟层，来抑制NMC811正极侧高阻抗界面层的形成，同时实现NMC811的结构稳定。

采用LiNi _0.8 Mn _0.1 Co _0.1 O ₂ （NMC811）正极和锂金属负极的全固态锂金属电池（ASSLB）可以满足电动汽车和大规模储能系统的高能量密度和安全要求。然而，Li/NMC811电池在低堆压、高容量和高倍率下的运行受到Li负极侧Li枝晶的生长和固体电解质（SSE）的还原，以及正极/电解质界面处高阻抗界面相的形成的限制。现有的技术手段如在Li/SSE界面处引入高电子电导的中间层（Au、Al等）、高锂化电位的中间层（vs. Li ⁺ /Li，Si、Sn、Sb、In等）或疏锂界面层（W等）不能同时防止SSE还原和抑制Li枝晶生长。在正极侧，现有改性后的正极如LiNbO ₃ @NMC811正极在充电/放电循环中仍有裂纹产生，使NMC811正极上的LiNbO ₃ 涂层在长循环过程中仍然无法阻止NMC811与电解质发生反应。因此，非常需要进行有效的Li/SSE和NMC811/SSE界面设计，以使NMC811||Li ASSLB 在低堆压下实现优异的电化学性能。

在这项工作中， 王春生教授团队 在Li负极和Li ₆ PS ₅ Cl固体电解质之间设计了Mg ₁₆ Bi ₈₄ 界面层来解决Li负极侧锂枝晶生长问题；并在NMC811表面设计了富氟层，来抑制NMC811正极侧高阻抗界面层的形成，同时实现NMC811的结构稳定。

在锂负极侧，Mg在热处理和锂沉积/脱出过程中从Mg ₁₆ Bi ₈₄ 界面层迁移到锂负极，将Mg ₁₆ Bi ₈₄ 转化为多功能的LiMgS _x -Li ₃ Bi-LiMg三相界面层，其中LiMgS _x 为固体电解质界面层，其能防止电解质的还原并使多孔Li ₃ Bi与电解质紧密接触；LiMg使Li在Li负极表面均匀沉积，并起到粘结剂作用使Li负极和多孔Li ₃ Bi紧密接触；而具有高离子/电子电导率比的多孔Li ₃ Bi层使Li在高容量时在多孔Li ₃ Bi层的孔中沉积，从而缓解Li沉积/脱出过程中的应力变化。

在NMC811正极侧，F阴离子在4.3V的高电位下从NMC811表面层电化学迁移到NMC811体相中，使具有富F涂层的NMC811转变为F掺杂的NMC811正极，从而使NMC811正极的结构稳定性提高。正负极界面层的设计使全固态电池在2.5 MPa的低堆压以及高容量下实现优异的电化学性能，其中NMC811/Li ₆ PS ₅ Cl/Li电池在2.55 mA cm ^-2 电流密度下实现7.2 mAh cm ^-2 的容量，LiNiO ₂ /Li ₆ PS ₅ Cl/Li电池在2.55 mA cm ^-2 电流密度下实现11.1 mAh cm ^-2 的容量以及310 Wh kg ^-1 的能量密度。