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氨气（NH
3
）选择性催化氧化是目前消除低浓度NH
3
最有前景的方法。然而，实现高活性和选择性仍然是一个巨大的挑战。
基于此，
天津大学刘庆岭教授，刘彩霞副教授（共同通讯作者）等人
报道了一种具有双活性中心的Ag/CeSnO
x
串联催化剂，该催化剂将贵金属活性中心上的NH
3
过氧化与载体上的NO
x
还原相结合。该串联催化剂在200~400°C下表现出优良的NH
3
选择性催化氧化（NH
3
-SCO）性能。
DFT计算表明，Ag/CeSnO
x
催化剂上的Ag物种以AgO纳米粒子（AgO NPs）的形式存在，载体上的电子更容易转移到AgO NPs上，从而促进了AgO的氧化活性和CeSnO
x
载体的还原性能。AgO NPs和CeSnO
x
之间的耦合有助于平衡NH
3
氧化速率和NO
x
还原速率。
此外，理论计算还证明了气态NH
3
在氧化和还原中心的均匀吸附，这是串联催化的前提条件。揭示了在Ag/CeSnO
x
催化剂上的NH
3
-SCO反应主要遵循内选择催化还原机理。其特点是NH
3
在AgO纳米颗粒上被过度氧化为NO
x
。
在低于200 ℃下，NO
x
被吸附在AgO上的NH
3
还原为N
2
。当高于200 ℃时，NO
x
被吸附在CeSnO
x
载体上的NH
3
或NH
4
+
还原为N
2
。因此，Ag/CeSnO
x
催化剂界面的电荷转移和原子尺度催化中心的配位实现了NH
3
通过NO
x
串联催化转化为N
2
。
Elimination of NH
3
by Interfacial Charge Transfer over the Ag/CeSnO
x
Tandem Catalyst.
ACS Catal.
,
2023
, DOI: 10.1021/acscatal.2c05226.
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c05226.
