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叶金花/宋辉/林惠文JACS: 光诱导TiO2表面Cu位点动态重构，实现低温MSR制氢

时间：2023-09-27 来源： 浏览：

叶金花/宋辉/林惠文JACS: 光诱导TiO2表面Cu位点动态重构，实现低温MSR制氢

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氢气可作为一种替代化石燃料的清洁能源和化工原料，对于人类社会的可持续发展具有重要意义。在水重整的过程中使用稳定的液体(例如CH 3 OH)可以释放出H 2 ，并且可以安全地储存和运输H 2 。
目前，使用代表性的铜基催化剂进行甲醇水蒸气重整(MSR)的最新工艺通常在相对较高的反应温度(250-350 °C)下进行，消耗大量的能量投入；而通过水相甲醇重整低温制取H 2 ，仍然需要贵金属催化剂和/或高反应压力来充分活化CH 3 OH和H 2 O分子。
因此，开发一种新的策略来使MSR在非贵金属催化剂的温和条件下高效生产H 2 具有重要意义。
基于此， 日本国立物质材料研究所叶金花 、 宋辉 和 东南大学林惠文 等提出了一个简单的光活化策略，利用TiO 2 与紫外光之间的强相互作用，调控Cu活性中心的动态组成和结构变化，有利于Cu/TiO 2 催化剂在低温MSR制氢反应中的表面催化行为。
具体而言，在黑暗条件下，通过TiO 2 激活CH 3 OH产生的*CH 3 O物种的积累诱导Cu氧化重构成Cu 2 O；一旦施加光，来自TiO 2 的紫外激发的电子可以将氧化态Cu 2 O还原成金属Cu，从而促进吸附质的解离。
此外，由于金属Cu的等离子体性质，可以利用可见光产生热载流子，这些热载流子可以与TiO 2 中的电荷载流子协同作用，进一步促进表面反应。这样的协同光活化过程以及由此产生的结构优化，共同促进了动态光催化的性能。
性能测试结果显示，考虑到低强度的太阳辐照，优化的Cu/TiO 2 在低光子通量(512.0 mW cm -2 ，300-800 nm)和170 °C下显示出1724.1 μmol g -1 min -1 的H 2 产生率，优于大多数传统的光催化和热催化过程。
同时，反应产物中仅观察到有微量的CO副产物，表明Cu/TiO 2 对MSR具有优异的选择性。
总的来说，该项工作利用光-物质-反应物强相互作用的优点，实现了对Cu催化剂活性中心的原位调控，进而为构建高效稳定的反应中心提供了新方案。
Light-Induced Dynamic Restructuring of Cu Active Sites on TiO 2 for Low-Temperature H 2 Production from Methanol and Water. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c06688
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