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长春应化所JACS：缺陷碳中富空位耦合五边形设计促进ORR

时间：2023-11-16 来源： 浏览：

长春应化所JACS：缺陷碳中富空位耦合五边形设计促进ORR

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在能量转换领域，设计和合成具有拓扑缺陷的高性能无金属碳纳米材料对于氧还原反应（ ORR ）至关重要。
在此， 中国科学院 长春应化所 李敬 首次报道了一种模板辅助策略来制造碳缺陷电催化剂，该催化剂具有丰富的空位耦合五边形（ VP ）作为二维（ 2D ）碳纳米片（ VP/CN ）中的活性位点。
本文要点
要点1.  实验表征验证了 VP/CNs 电催化剂中存在丰富的 VP 活性位点，并且 ORR 活性与 VP 活性位点的数量呈线性相关。原位光谱结果表明， VP/CN 可以催化直接 O-O 键断裂，绕过传统 *OOH 中间体的形成，从而通过解离途径实现 ORR 的快速动力学。
要点2.  所制备的 VP/CN 对碱性 ORR （与可逆氢电极相比，半波电位为 0.86 V ）表现出出色的固有活性，四电子选择性效率接近 99% ，优于使用 Pt/C 基准的效率。
要点3.  密度泛函理论计算进一步表明，与相邻五边形或单个五边形相比，碳空位与相邻五边形之间的协同效应显着增加了电荷转移，并实现了较低的 ORR 反应能垒。因此，精心设计的碳缺陷为高效无金属电催化剂的合理设计开辟了新途径。
Hongyin Xia, et al, Boosting Oxygen Reduction Reaction Kinetics by Designing Rich Vacancy Coupling Pentagons in the Defective Carbon, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c08556
https://doi.org/10.1021/jacs.3c08556
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