余桂华等JACS:亚硝酸盐中间体串联催化促进脉冲硝酸盐电还原制氨
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将硝酸盐电还原为氨,为从具有能源和环境可持续性的废水中进行养分回收和回收提供了一条有前途的途径。在调节反应途径以促进硝酸盐到氨的转化而不是竞争性析氢反应方面做出了相当大的努力,但收效有限。
近日, 四川大学 Panpan Li ,电子科技大学 Zhaoyu Jin ,德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授 展示了在中性条件下使用 Cu SAG 从硝酸盐中合成氨的脉冲电合成。
本文要点
要点1. 即使在低至 -0.8 V 、完全禁止 HER的 脉冲电解条件下,合成氨的 F.E. 和 Y.R. 也 显著增强 。
要点2. 该机理研究证实了亚硝酸盐中间体的级联积累转化过程是钝化 H2 形成的关键途径,这是由 NO 2 RR 的优越选择性。
要点3. 能耗分析进一步表明,氨的脉冲电合成在实际应用中具有很高的可行性,可节省约 22% 的电能并提高 Y.R. 与 CE 相比增加了 ~28% 。研究结果进一步强调,瞬态电化学技术能够在空间受限的 3D 结构内串联催化反应性中间体,从而在水相条件下极大地抑制 HER 。
这项研究还展示了一种通过创新的电化学技术和材料设计实现的替代策略,以规避电催化中复杂的比例关系。
Panpan Li, et al, Pulsed Nitrate-to-Ammonia Electroreduction Facilitated by Tandem Catalysis of Nitrite Intermediates, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c00334
https://doi.org/10.1021/jacs.3c00334
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