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北大/金属所Nature子刊：100%选择性！Pt-Fe/ND@G实现CO完全转化

时间：2022-11-19 来源： 浏览：

北大/金属所Nature子刊：100%选择性！Pt-Fe/ND@G实现CO完全转化

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在氢气中优先氧化CO（PROX）是一种很有前途的氢气净化方法，可避免富含氢气的燃气中微量CO对催化剂的毒害。
基于此， 北京大学马丁教授和中科院金属研究所刘洪阳研究员（共同通讯作者）等人 报道了一种新型催化剂，完全暴露的Pt-Fe双金属团簇固定在缺陷石墨烯/纳米金刚石（ND@G）杂化载体上（Pt-Fe/ND@G），其中原子分散和完全暴露的Pt团簇与相邻的Fe原子结合，提供丰富的Pt-Fe界面。
Pt-Fe/ND@G在低温下可以高效优先氧化CO, 并且CO完全转化和100%选择性。在超低金属负载下表现出优异的氧化活性，在30 ℃时CO氧化的质量比反应速率高达6.19 (mol CO )* (g Pt ) -1  *h -1 。
DFT计算，以了解Pt-Fe/ND@G的CO氧化机理。首先构建了以4个Pt原子和1个Fe原子锚定在石墨烯（Gr）上的Pt 4 Fe 1 @Gr模型，模拟了ND@G上完全暴露的Pt-Fe团簇。
在Pt 4 Fe 1 @Gr模型上，CO更倾向于吸附在Pt系合位点上，而O 2 则吸附在Pt-Fe界面上。当CO分子被吸附到Pt位点（5CO*）上时，被吸附的氧在0.1 eV的低势垒下容易解离，其中一个O*嵌在Pt 4 Fe 1 上形成稳定的活性结构（Pt 4 Fe 1 @Gr），其他O*与吸附在相邻Pt位点上的CO反应，势垒为0.56 eV，析出CO 2 。
随后，在碳空位锚定的Pt-Fe界面上，吸附的CO和O2容易发生反应，生成势垒为0.21 eV的OCOO*中间体，进而生成势垒为0.46 eV的CO 2 。
0.75Pt0.1Fe/ND@G在30 ℃时其活性增加，当Fe掺杂量为0.2 wt%时，氧化活性达到最大值，而Fe负载量的进一步增加则性能降低。
对不同Fe负载的催化剂的动力学研究表明，负载在ND@G上的一系列Pt-Fe催化剂相似的表观激活势垒明显低于0.75Pt/ND@G，表明不同的Pt-Fe催化剂之间的反应机理或活性位点不同。
Fully-exposed Pt-Fe cluster for efficient preferential oxidation of CO towards hydrogen purification.  Nat. Commun.,  2022 , DOI: 10.1038/s41467-022-34674-y.
https://doi.org/10.1038/s41467-022-34674-y.
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