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【催化】武汉科技大学JMST：冶金遇上电催化，矿物还原短流程制备非晶铁磷条带实现碱性电解水

时间：2024-04-08 来源： 浏览：

【催化】武汉科技大学JMST：冶金遇上电催化，矿物还原短流程制备非晶铁磷条带实现碱性电解水

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非晶态合金用于催化时，相比于晶态，其活性位点可以采用任何所需的吸附和解吸附结构，从而优化表面电子态以最小化活化能，在活性表面内带来缺陷并促进电荷转移。过渡金属磷化物（TMP）的特性可由Fe/P比例决定，当比例改变时，TMP会因电子转移而影响电导率和反应动力学，其中磷化铁（FeP）基材料具有低活化能和高电子转移速度，将有利于整体水分解。电荷转移和电子离域之间的平衡可以通过调节Fe/P比来实现，这将协同实现所需的电催化整体水分解性能，具有高效率和长期稳定性。
高磷鲕状铁矿（HPOIO）是一种丰富的自然资源，含有P和Fe元素，以磷灰石和赤铁矿的形式存在，可以用于制备非晶FeP条带，为了充分利用Fe和P资源，缩短生产流程， 武汉科技大学 的 倪红卫 教授团队 采用熔融还原和单辊旋淬法相合成了铁磷Fe-P合金带材，并对其全解水性能进行了深入研究。

图1. 铁磷非晶条带：制备过程，样品图；晶体结构和非晶结构对比。
构建非晶体结构的策略不仅降低了材料整体的转移电阻，同时也获得了更高的比表面积从而提高了活性位点数目，在1.0 mol L -1 KOH溶液中，10 mA c m -2 的电流密度HER和OER的过电位分别为436 mV和527 mV，Tafel斜率为102.3 mV de c -1 和77.2 mV de c -1 。

图2. 铁磷非晶条带HER和OER性能。
Fe 88.46 P 9.42 在连续42小时达到10 mA c m -2 产氧后，可以表现出出色的电化学稳定性，电流密度衰减较小；经过超过8.6天的连续测试， Fe 88.46 P 9.42 电催化剂的电位略有上升，这表明 Fe 88.46 P 9.42 催化剂在碱性条件下具有良好的稳定性。

图3. 铁磷条带HER和OER稳定性
通过DFT计算H*吸附不同位点的吸附能以及可能的吸附位置，得出相比于铁原子，磷原子对H*吸附具有优势的结论，又研究了两种不同分布的磷原子的微观结构以及不同位点的H*吸附，作者发现当H*吸附在F e 3 P的α-Fe原子上（图4. S4）和两个F e 3 P结构共享P原子吸附的H*（图4. S8）结构对H*的吸附能最低；所以H*吸附在F e 3 P和α-Fe之间的界面处或F e 3 P中的P上，这些是HER的真正活性位点。作者发现，H*吸附的活性位点以及不同微观结构的含量会影响H*吸附。铁磷带材中不同的磷含量会影响F e 3 P和α-Fe的显微组织分布和界面数量。磷元素含量适中，使得H*吸附在 Fe 3 P中的P上的活性位点所占比例变大，更有利于HER反应。

图4. (a-h) Fe-P 微观结构中 H吸附的微观结构，其中黄色、紫色和白色球体代表 Fe、P和H原子；(i-j) 结构S1-S8的H*吸附自由能。
综上，本文以HPOIO为原料，结合熔融还原和单辊旋淬法制备了Fe-P合金，所制备的Fe-P合金直接用作整体水分解的电催化剂，磷含量带来了高活性表面积、低阻抗、可变的反应路径——导致低反应能垒，并改善了非结晶性、中间体的吸收和解吸，从而提高了整体水分解活性。DFT计算结果清楚地表明磷含量可以有效降低H*吸收步骤的能垒，从而显着增强整体水分解活性，从而促进 H 2 的析出。
原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：
Modulating Fe/P ratios in Fe-P alloy through smelting reduction for long-term electrocatalytic overall water splitting
Tian Zhang, Xiaohui Ren, Shuai Mo, Wenzhe Cao, Chaogang Zhou, Feng Ma, Rongsheng Chen, Chao Zeng, Li Shi, Tao Liu, Hua Zhang, Hongwei Ni
Journal of Materials Science & Technology , 2024 , DOI: 10.1016/j.jmst.2024.02.037
研究团队介绍
倪红卫教授： 武汉科技大学校长，博导，担任中国钢铁工业协会理事、中国金属学会理事、湖北省金属学会副理事长,《钢铁》《炼钢》等杂志编委。先后获湖北青年五四奖章、湖北省政府专家津贴，入选教育部新世纪人才、湖北省新世纪高层次人才。主要从事钢铁冶金、钢铁材料制备领域的教学、科研工作，曾赴香港城市大学、英国牛津大学、美国乔治、美森大学等大学合作研究和培训学习。先后主持国家自然科学基金、产学研合作项目等四十余项，在功能不锈钢材料制备、钢质量控制、冶金资源利用等方面取得系列研究成果，获省部级奖励八项，在国内外学术期刊发表学术论文一百余篇，被SCI、EI、ISTP收录六十余篇。
https://www.x-mol.com/university/faculty/373851
陈荣生教授： 武汉科技大学化学与化工学院教授，博导，在SCI期刊上发表论文70余篇，被引用1700余次，H-index=20，申请国家发明专利10余项。主要从事电化学传感器、纳米碳材料、光电转化器件和微流控芯片电泳及电催化碳还原的研究，主持了国家自然科学基金、武汉市应用基础研究计划、湖北省自然科学基金和湖北省教育厅优秀中青年人才项目等研究项目。
https://www.x-mol.com/university/faculty/24769
任晓辉副教授： 香涛青年百人，楚天学子，武汉英才，武汉科技大学材料与冶金学院特任副教授，主要从事低维材料光化学性质研究及过渡金属催化剂的研发工作，在光催化纳米材料的生长机制、性能表征、理论计算等方面具有丰富的研究经验。以第一作者和通讯作者发表在 Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., Appl. Catal. B Environ. 等材料科学领域国际知名期刊20篇，得到国内外同行的积极正面评价。目前是中国化学学会会员，中国感光学会会员，已发表学术论文50余篇，其中累计引用次数达3500余次，H指数为30。

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