谢毅院士/肖翀AM：POM@MOF光催化固氮
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icat2019
我为催化狂！
发表于
高效率将
N
2
转化为高附加值氮化合物在氮循环经济中占据重要位置，但是
N
2
分子吸附能力非常弱、同时
N
2
活化非常困难，是固氮反应的主要困难之处，导致固氮活性非常差。
有鉴于此，
中国科学技术大学谢毅院士、肖翀等
报道通过调控配位环境促进
N
2
/
催化剂相互作用，通过导向光生载流子的移动，在
POM-MOF
复合材料中构筑高活性双重催化活性位点，并且增强氧化活性，实现了优异的光催化固氮性能。
要点1.
复合材料中，
MOF
形成开放式的不饱和
Lewis
酸性金属簇催化位点，并且具有未占据的
d
轨道，这些未占据
d
轨道能够接受
N
2
分子的
3σ
g
成键轨道电子。富含空穴的
POM
组分具有非常强的氧化活性，容易将
N
2
分子氧化。
要点2.
当使用
UiO-66 (C
48
H
28
O
32
Zr
6
)
和
Mo
72
Fe
30
([Mo
72
Fe
30
O
252
(CH
3
COO)
12
{Mo
2
O
7
(H
2
O)}
2
{H
2
Mo
2
O
8
(H
2
O)}(H
2
O)
91
]·150H
2
O)
构筑
Mo
72
Fe
30
@UiO-66
，在
P/P
0
=1
时
N
2
吸附量达到
250.5 cm
3
g
-1
，
N
2
吸附量比
UiO-66
更高（
122.9 cm
3
g
-1
）。
要点3.
Mo
72
Fe
30
@UiO-66
的光催化生成
HNO
3
产量达到
702.4 μg g
-1
h
-1
，性能分别比
UiO-66
或
Mo
72
Fe
30
高
7
倍、
24
倍。这项研究有助于人工固氮和
N
2
存储。
Xiaohong Li, Lan Yang, Qilong Liu, Wei Bai, Huiyi Li, Mengxiang Wang, Qizhu Qian, Qinghua Yang, Chong Xiao, Yi Xie, Directional Shunting of Photogenerated Carriers in Pom@Mof for Promoting Nitrogen Adsorption And Oxidation, Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202304532
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202304532
原位XPS、原位XRD、原位Raman、原位FTIR
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