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由于过度使用化石燃料，CO
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的持续排放加速了全球变暖，并导致了许多生态问题。发展将CO
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转化为其他高附加值产物的技术，如电化学CO
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还原(CO
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RR)和Li-CO
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电池，对于全球环境和能源问题的缓解具有重要意义。
近日，
浙江大学陆俊
和
北京理工大学姚莹
等通过在Mn-N
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催化剂的第二个配位层中引入环氧基团，来调控Mn SAC的微环境(命名为MCs-(N,O))，以实现在水介质中高效催化CO
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转化为CO和用于非质子Li-CO
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电池。
具体而言，研究人员首先通过密度泛函理论(DFT)计算来了解Mn-N-C催化剂的局部结构与其催化活性之间的关系。
结果表明，邻近Mn-N
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位点的适当的环氧基团可以降低Mn位点的d带中心，削弱CO的结合强度，从而显著促进了CO
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RR动力学。
基于理论计算，研究人员制备了碗状MCs-(N,O)催化剂，并且原子Mn分散在碗状介孔碳颗粒中。
性能测试结果显示，所制备的MCs-(N,O)催化剂具有优异的电催化性能，在水溶液中的CO法拉第效率和部分电流密度分别为94.5%(−0.55 V)和13.7 mA cm
−2
(过电位低至0.44 V)。
同时，作为非质子Li-CO
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电池的阴极催化剂，MCs-(N,O)具有良好的活性位点和独特的介孔碗状，这优化了放电产物的成核行为以便于后续的充电分解。
更重要的是，基于MCs-(N,O)的非质子Li-CO
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电池还提供了低过电位和优良的1000小时的循环稳定性。综合以上结果，该项研究为设计和制造用于将CO
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转化为有价值的产品和能量输出的SACs提供了一条新的途径。
Atomically Dispersed Manganese on Carbon Substrate for Aqueous and Aprotic CO
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Electrochemical Reduction. Advanced Materials, 2023.
DOI: 10.1002/adma.202210658
