“绿色氢能”时代——人工光合成迈出新进步！
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鉴于此，近期由韩国标准与科学研究院 （KRISS） Ansoon Kim 博士实验室在
《材料化学杂志 A》
期刊上发表了题为
“Role of defect density in the
TiO
X
protective layer of the n-Si photoanode for efficient photoelectrochemical water splitting”
的研究成果。
概述
研究 展示了一种带有保护膜的耐用高效光阳极的潜在解决方案，该保护膜有助于通过太阳能水分解制氢。 为了探索载流子传输机制，我们只调节了保护性 TiO x （1.98≤ x ≤2.0） 薄膜的缺陷密度，光学、物理性质和化学成分没有明显变化。 TiO x 薄膜的缺陷密度与水分解活性成正比，这使我们能够解释先前报道的n-Si光阳极中电漏 Ti O 2 保护层的空穴传输机制。 为了优化缺陷水平，通过控制将缺陷 合并到 TiO x （1. 94≤ x ≤2.0） 中，从光阳极表面到电解质溶液的空穴传输显著增强。 研究探讨了保护层缺陷密度对光阳极体系的能带结构和水分解活性的影响。 莫特-肖特基分析表明， TiO x 膜的缺陷水平影响n-Si的能带弯曲，从而控制了缺陷态可及密度和载流子复合。 我们的光阳极由50纳米厚的 TiO x 保护层组成，具有最佳缺陷密度，在100小时PEC反应后保留了约85%的初始电流密度。
图文导读
通过使用可再生能源生产绿色氢，没有碳排放。 生产绿色氢的代表性方法是使用光阳极进行光电化学水分解，该阳极直接浸入电解质中并可以吸收阳光。 结果，光阳极利用吸收的太阳能直接将接触水分解成氢气和氧气。 然而，由于光阳极与电解质直接接触，因此容易发生表面腐蚀。 表面保护涂层沉积在表面上以防止表面腐蚀。
通常，二氧化钛（TiO 2 ）等氧化物材料用作光阳极的保护膜。虽然氧化物材料是电的不良导体，但当形成氧缺陷（作为电荷传输的通道）时，可以调节它们的电导率。延长光阳极寿命的关键是开发一种足够耐用的保护膜，以防止电极腐蚀并能够保持最佳导电性。
开发了世界上第一个系统地调节光阳极二氧化钛（Ti O 2 ）保护膜中的氧缺陷水平的技术，以最大限度地提高制氢效率。为了探索氧缺陷在电荷转移机制中的作用，研究小组通过使用X射线光电子能谱和电化学分析确定了最大化光阳极寿命和产氢的最佳缺陷水平。
与过去依赖于制造过程中保护膜中自发形成的氧缺陷的研究不同，本研究提出了一种直接的生产方法，可以控制氧缺陷的水平，从而实现大规模生产。根据实验结果，没有保护膜的光阳极在一小时内表现出寿命的快速降解，导致制氢效率比初始状态下降到20%以下。另一方面，具有优化保护膜的光阳极即使在85小时后仍保持超过100%的制氢效率。
这一成就有可能提高光阳极的效率和寿命，并可应用于其他依赖光阳极的清洁技术。捕获二氧化碳并将其转化为使用太阳能的化学能源的人工光合作用技术就是一个例子。
该研究方法可将光阳极寿命提高约10倍，对于绿色氢的商业化将做出重大贡献。进一步研究，以揭示氧缺陷的最佳水平以及最大化光阳极寿命的基本原理。
参考文献
“Role of defect density in the TiOx protective layer of the n-Si photoanode for efficient photoelectrochemical water splitting” by Songwoung Hong, Woo Lee, Yun Jeong Hwang, Seungwoo Song, Seungwook Choi, Hyun Rhu, Jeong Hyun Shimbe and Ansoon Kim, 13 January 2023, Journal of Materials Chemistry A. DOI: 10.1039/D2TA07082K
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