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最佳性能！今日Nat. Mater.报道1100℃下稳定的催化剂

时间：2022-10-25 来源：浏览：

最佳性能！今日Nat. Mater.报道1100℃下稳定的催化剂

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收录于合集

第一作者： Aisulu Aitbekova

通讯作者： Matteo Cargnello

通讯单位：斯坦福大学

研究表明，稳定的催化剂对于解决能源和环境挑战至关重要，特别是在恶劣环境（例如高温、氧化和蒸汽）中的应用。在这种情况下，负载的金属催化剂会因烧结而失活，由最初小的纳米颗粒生长成活性表面积减小的较大纳米颗粒，但相应的稳定性策略可能导致性能下降。在此， 斯坦福大学Matteo Cargnello教授等人 在单独制备的浸渍铂纳米颗粒的多孔有机框架内沉积氧化铝前驱体，然后在氧化铝框架内封装铂纳米颗粒而制备稳定的催化剂，其 在氧气和蒸汽存在的条件下，800 ℃ 下不发生烧结，而传统催化剂容易烧结，但仍然表现出相似的反应速率 。此外， 将这种方法扩展到Pd-Pt双金属催化剂上，能够保持较小的颗粒，在空气和10%蒸汽中保持高达1100 ℃ 的温度 。该策略可广泛应用于其他金属和金属氧化物，其中烧结是材料失活的主要原因。

活性和稳定催化剂的设计对于应对能源挑战，减少对环境的影响至关重要。铂族元素广泛应用于工业化学转化、汽车排放控制等应用。在恶劣的操作条件下（例如，高温、氧化环境和蒸汽）催化剂会失活，主要的失活途径是通过烧结发生的，在这个过程中，最初很小的纳米颗粒（NPs）生长成较大的纳米颗粒，活性表面积减小。其中，铂族元素稀缺、昂贵且对环境有害，防止其烧结一直是催化研究中长期存在的挑战。研究人员提出了几种策略：将金属颗粒封装在介孔二氧化硅和沸石、核壳NPs等，以及加强金属与支撑的相互作用。然而，这些方法中的大多数都会导致活动稳定性权衡，其中更高的稳定性是以牺牲活性为代价来实现的。由于挥发性PtO ₂ 的形成，其稳定尤其具有挑战性。

在这项研究中，作者制备了封装的铂/氧化铝催化剂（Pt@Al ₂ O ₃ ），该催化剂与传统的负载体系一样具有活性，且在水热条件下的高温下保持稳定（氧气和蒸汽），这些封装的Pt NPs在碳氢化合物燃烧反应中表现出前所未有的稳定性。同时，在催化剂配方中加入Pd进一步提高了其稳定性，验证了该方法的多功能性。据所知， 本文报道的PdPt@Al ₂ O ₃ 催化剂在空气和蒸汽中老化1100 ℃ 后保持其活性，这是目前报道的具有最高稳定性的负载贵金属催化剂 。

相关研究成果“ Templated encapsulation of platinum-based catalysts promotes high-temperature stability to 1100 °C ” 为题发表在 Nature Materials 上。

图1. 封装催化剂的合成及表征。

图2. 封装催化剂的催化活性和结构表征以及与负载样品的对比。

图3. 观察到的烧结阻抗的理论模型和进一步的稳定性试验。

图4. 扩展Pt-Pd催化剂的制备方法，并证明了其稳定性到1100℃。

【文献信息】

Aisulu Aitbekova , Chengshuang Zhou , Michael L. Stone , Juan Salvador Lezama-Pacheco , An-Chih Yang , Adam S. Hoffman , Emmett D. Goodman , Philipp Huber , Jonathan F. Stebbins , Karen C. Bustillo , Peter Ercius , Jim Ciston , Simon R. Bare , Philipp N. Plessow , Matteo Cargnello , Templated encapsulation of platinum-based catalysts promotes high-temperature stability to 1100 °C , 2022, Nature Materials.

https://doi.org/10.1038/s41563-022-01376-1

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