【催化】Nature Commun：Li2CO3改善稀土氧化物催化甲烷氧化偶联性能

甲烷的氧化偶联制备烃类分子为直接甲烷转化提供一种自加热反应的途径，但是目前甲烷氧化偶联反应通常受到产量的局限，而且反应需要高温条件。此外在实用的甲烷分压（1 atm）通常反应能力更低。

有鉴于此， 北卡罗来纳州立大学李凡星、华东理工大学高云飞、里海大学Israel E. Wachs等 将经典Li ₂ CO ₃ 催化剂修饰稀土氧化物作为氧化还原催化剂，通过化学链反应方式进行甲烷的氧化偶联。

主要内容

（1） 这种催化剂在1.4 atm的甲烷分压和700 ℃，单程C ₂₊ 产率能够达到30.6 %。原位表征和量子化学计算结果揭示氧化物的核以及Li ₂ CO ₃ 壳分别起到的作用，以及Pr的氧化态与Li ₂ CO ₃ 包覆后形成的过氧化物之间的关系。

（2） 稀土氧化物Pr ⁴⁺ 含量与烃类产物之间建立关系，从而为氧化还原催化剂在甲烷氧化偶联催化反应的催化剂提供催化剂的优化方法。

参考文献

Kun Zhao, Yunfei Gao, Xijun Wang, Bar Mosevitzky Lis, Junchen Liu, Baitang Jin, Jacob Smith, Chuande Huang, Wenpei Gao, Xiaodong Wang, Xin Wang, Anqing Zheng, Zhen Huang, Jianli Hu, Reinhard Schömacker, Israel E. Wachs & Fanxing Li, Lithium carbonate-promoted mixed rare earth oxides as a generalized strategy for oxidative coupling of methane with exceptional yields.  Nat Commun   14 , 7749 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-43682-5

https://www.nature.com/articles/s41467-023-43682-5