论文推荐|浙江科技学院盖希坤副教授:嵌入型Ni@S1催化剂的制备及其CH4-CO2重整反应性能研究
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CH 4 -CO 2 重整反应高稳定性催化剂的研究取得进展
为了解决CH 4 -CO 2 重整反应Ni基催化剂在高温下易烧结和积碳导致失活的难题,采用研磨-晶化法制备了Ni@S1催化剂。 活性粒子Ni被固定在S1分子筛内部形成嵌入型结构,一方面, 空间隔离能够有效抑制活性粒子在高温下的迁移 ,提高催化剂的抗烧结能力;另一方面, 活性金属与分子筛之间形成了强相互作用,能够减少催化剂积碳 ,从而表现出良好的活性和稳定性,为CH 4 -CO 2 重整反应工业化催化剂的开发提供新思路。
嵌入型Ni@S1催化剂的制备及其CH 4 -CO 2 重整反应性能研究
盖 希坤 1 ,杨 丹 1 ,朱继成 1 ,骆美宇 1 ,马清祥 2 ,邢 闯 1 ,吕 鹏 1 ,张良佺 1
1.浙江科技学院生物与化学工程学院 浙江省农产品化学与生物加工技术重点实验室
2.宁夏大学 省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室
1)采用研磨-晶化法制备了嵌入型Ni@S1催化剂,对CH 4 -CO 2 重整反应表现出良好的活性和稳定性。
2)研磨-晶化法能够有效调控Ni@S1催化剂中活性金属Ni的粒度和分散度,增强活性金属相与载体的相互作用,减少催化剂积碳。
研究背景
CH 4 -CO 2 重整反应能够实现 CH 4 和 CO 2 两种气体的利用 ,对于控制温室效应、保护环境具有重要意义。目前,用于 CH 4 -CO 2 重整反应的催化剂主要有贵金属( Ru、Rh、Ir、Pd、Pt)和非贵金属(Ni、Co、Cu、Fe)两类。开发低成本、高活性和高稳定性的重整催化剂成为当前研究的热点。
研究内容
分别采用 浸渍法和研磨 -晶化法制备了负载型Ni/Q10(孔径10 nm的无定形SiO 2 ) 和嵌入型 Ni@S1(Silicalite-1) 催化剂,并用于 CH 4 -CO 2 重整反应 。 采用 XRD、BET、IR、H 2 -TPR、 NH 3 -TPD、XRF、XPS、SEM、TEM和TG技术手段对催化剂结构进行了表征。
研究结论
1)分别采用研磨-晶化法和等体积浸渍法合成了嵌入型Ni@S1催化剂以及负载型Ni/Q10催化剂。当 Ni的负载量相同时,与Ni/Q10催化剂相比,Ni@S1催化剂具有更好的催化活性、抗烧结和抗积碳能力 。
2)Ni@S1催化剂中活性金属具有更小的颗粒尺寸,同时,被固定在分子筛内部,分子筛与金属之间形成了强相互作用。 嵌入型结构还能够减少催化剂积碳,5%Ni@S1催化剂的积碳量仅为5%Ni/Q10催化剂46.83% 。
3)700 ℃反应6 h后, CH 4 在5Ni@S1和5Ni/Q10催化剂的 最终转化率分别为72.82%和67.24% ,与初始转化率相比分别降低了1.05%和7.99%; CO 2 最终转化率分别为79.06%和76.69% ,与初始转化率相比分别降低了1.16%和4.54%。
图1 研磨-晶化制备示意
图 2 还原后5Ni@S1催化剂TEM图
图 3 700 ℃反应后6 h催化剂TG-DSC图
引用格式 :
盖希坤,杨丹,朱继成,等.嵌入型Ni@S1催化剂的制备及其CH 4 -CO 2 重整反应性能[J].洁净煤技术,2022,28(5):71-80.
GAI Xikun,YANG Dan,ZHU Jicheng,et al.Preparation and performance of embedded type Ni@S1 catalyst for CH 4 -CO 2 reforming reaction[J].Clean Coal Technology,2022,28(5):71-80.
通讯作者
盖希坤,男,博士,副教授,1982年1月生,山东莱阳人,2012年6 月毕业于中国石油大学(华东),获工学博士学位。主要从事煤、石油、生物质能源热化学加工工艺研究和新型反应、分离设备的开发等领域的科学研究工作。目前已主持和参加国家重点研发计划项目子课题,浙江省自然科学基金面上项目等国家及省部级项目10余项,授权美国发明专利1件,国家发明专利10余件、实用新型专利10余件,在 Fuel 、 Bioresource Technology 等国际知名期刊发表SCI论文30余篇,相关研究成果获得山东省技术发明一等奖、中国石油化学与工业联合会科技进步一等奖等省部级(社会团体)奖励10余项。
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