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黄富强&刘建军Nature子刊：电荷自调节功劳大，增强富S空位1T’-MoS2析氢活性

时间：2022-10-25 来源： 浏览：

黄富强&刘建军Nature子刊：电荷自调节功劳大，增强富S空位1T’-MoS2析氢活性

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过渡金属二卤化物中的活性电子态能够通过改善氢的吸收来促进氢的析出。然而，热力学稳定的六方2H-MoS 2 作为析氢催化剂的发展可能受到其有限的活性电子态的影响，因此通过更加有效的策略来最大化MoS 2 上的析氢反应活性位点和调节活性电子态具有重要意义。
近日， 中科院上海硅酸盐研究所黄富强 和 刘建军 等报道了在亚稳态MoS 2 (1T’-MoS 2 )结构中通过电荷自调节效应，有利于产生活性电子态并提高析氢反应活性。
为了验证电荷自调节效应对催化剂性能的影响，研究人员在酸性水溶液中通过拓扑化学反应和化学腐蚀合成了1T’”-MoS 2 -VS块状晶体；随后引入S空位，通过形成悬空键来激活Mo-Mo键。理论计算结果显示，活化后的Mo-Mo键可以通过增强S和H原子(S-H键)之间的相互作用，自调节电子态以促进质子吸附，从而提高了催化剂的反应活性。
因此，最佳的1T’”-MoS 2 -VS催化剂具有优异的HER性能，在10 mA cm -2 电流密度下的HER过电位仅为158 mV，Tafel斜率为74.5 mV dec -1 ，远低于具有S空位的2H-MoS 2 (2H-MoS 2 -VS: 369 mV和137 mV dec -1 )；并且该催化剂还具有优异的循环稳定性，其在电化学测试前后结构没有发生明显变化。研究表明，TMD中固有的金属-金属键能够调节活性电子态，从而实现高效的电催化析氢，这为开发用于能量转换和储存的具有优良性能的氧化物/硫化物基催化剂提供了指导。
Charge Self-Regulation in 1T’’’-MoS 2 Structure with Rich S Vacancies for Enhanced Hydrogen Evolution Activity. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33636-8
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