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华南理工袁伟教授课题组《ACS AMI》：红树林根的启发 - 微型甲醇燃料电池微孔层仿生设计及制备

时间：2022-05-12 来源： 浏览：

华南理工袁伟教授课题组《ACS AMI》：红树林根的启发 - 微型甲醇燃料电池微孔层仿生设计及制备

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#微型甲醇燃料电池 1 个
#碳纳米管薄膜 1 个
#仿生设计 1 个
#碳纳米管薄膜微孔层 1 个
#燃料电池 4 个

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被动式微型直接甲醇燃料电池（ μDMFC ） 作为一种适 用 于便携式电子产品、小型 运载工具 等多用途微能源 装置，具有操作简便、比能量高、体积小、供料简单等优势。当前阻碍 其应用与推广 的主要因素受制于 电极 反应动力学差 、 传质过程缓滞及甲醇 穿透 的影响 。 从自然界中的植物生命系统中寻找灵感，并应用于燃料电池领域有望成为解决上述问题的突破口。
华南理工大学节能与新能源先进制造学术团队袁伟教授课题组在《 ACS A pplied Materials & Interfaces 》期刊上发表了题为“ Mangrove Root-Inspired Carbon Nanotube Film for Micro-Direct Methanol Fuel Cells ”的原创性文章（ DOI ： 10.1021/acsami.2c03329 ）。该课题组从红树林根系在恶劣环境下仍能满足植物对水和氧气的需求得到启发，结合仿生设计原理制备了一种仿红树林根系的碳纳米管薄膜应用于微型直接甲醇燃料电池阴极中，如图 1 所示。与传统碳纳米颗粒状微孔层相比，仿生设计的碳纳米管薄膜微孔层具有如下三方面优势：一、制备的纯碳纳米管薄膜具有超疏水特性，能够有效促进水排出；二、超轻高孔隙率且保持良好导电性的碳纳米管薄膜具有更高的传质效率，能使氧气更加快速有效地传输到阴极催化层表面；三、通过控制基底铁纳米颗粒的大小可实现微孔层碳纳米管长度和直径的可控化制备，满足燃料电池多样化需求。
 

图 1   （ a ）红树林根系形态和功能示意图，（ b ）受红树林根系启发的碳纳米管薄膜在电池组件中的作用示意图及碳纳米管薄膜的制备工艺过程。
碳纳米管的制备工艺主要包括：（ 1 ） Fe 纳米颗粒的制备，采用磁控溅射方法完成；（ 2 ）碳纳米管薄膜的生长，采用化学气相沉积工艺制备；（ 3 ）碳纳米管薄膜的转印。铁纳米颗粒的制备工艺原理及结果如下图 2 所示。
 

图 2   （ a ）热处理后沉积在 Al 2 O 3 表面上的 Fe 纳米颗粒的 S EM 图像；（ b ）热处理后沉积在 Al 2 O 3 表面上的 Fe 纳米颗粒的 AFM 图像 ；（ c ） Fe 纳米粒子的尺寸分布；（ d ）碳纳米管生长示意图。
为了进一步研究碳纳米管薄膜 的 功能和材料特性 ，通过 SEM 和 HRTEM 对所制备的 仿生碳纳米管薄膜 的表面形貌和结构进行了表征。如图 3(a)-(b) 所示， SEM 图像显示 碳纳米管薄膜 具有独特的高度无序的树根状结构，类似于红树林根。在这个过程中， Fe - Al 2 O 3 基底 作为碳纳米管生长的反应促进剂，就好像土壤为红树林根提供养分。具体来说，范德华力作为相邻碳纳米管的支撑力促进了单个碳纳米管的向上卷曲生长并构建了 三维 多孔结构。类似的结构也可以在图 3(d)-(e) 中得到证明。在 碳纳米管 的生长过程中，图 3(h) 和 (i) 中观察到 Fe 纳米颗粒作为 碳纳米管 顶部的催化剂。这可以通过顶点增长模型进一步证实。此外图 3 （ c ）进一步表明 碳纳米管 的直径在 40-50 nm 范围内。
 

图 3   （ a- b ）仿生碳纳米管薄膜在不同放大倍率下的 SEM 图像 ；（ c ）横截面处的碳纳米管 的 TEM 图像 ；（ d- e ）不同放大倍率下的横截面处碳纳米管薄膜的 SEM 图像 ；（ f ）碳纳米管薄膜 的 TEM 图像及其 快速傅里叶变换 图像 ；（ g ）碳纳米管的拉曼光谱；（ h ）单根碳纳米管的 T EM 图像；（ i ）单根碳纳米管 TEM-EDX 剖面的 Fe 元素 分布。
根据碳纳米管孔隙率和电导率的计算公式，可以得到相应的关键参数，如图 4a 所示。与商业化碳纳米管阵列结构 - CNTA （ 0.83 ）和 炭黑颗粒 - CB （ 0.58 ）相比， 仿生碳纳米管 样品 - MR - CNTF 的孔隙率最高（ 0.96 ）。 此外，所制备样品的表面润湿性如图 4(b)-(d) 所示。当添加 PTFE 时，商业 CB 显示出 134.1° 的静态接触角，表明其疏水特性。对于纯 CNT 样品，观察到 151.8° (CNTA) 和 148.9° (MR-CNTF) 的较大接触角，表明 仿生碳纳米管薄膜 的红树根状结构有助于增强疏水性。
 

图 4   （ a ）仿生碳纳米管薄膜、商业化碳纳米管阵列结构和炭黑颗粒的孔隙率和电导率；（ b ）仿生碳纳米管薄膜；（ c ）商业化碳纳米管阵列结构；（ d ）炭黑颗粒的表面接触角。
图 5 比较了在 25 ℃ 下不同甲醇浓度的被动 式直接甲醇燃料电池的输出性能 特征。结果表明 MR-CNTF 具有最好的电池性能。特别 在 0.3 V 的放电电压下，基于 MR-CNTF 电池的峰值电流密度为 40 mA cm -2 ，明显高于基于 CNTA （ 19.95 mA cm -2 ）和 CB 的电池（ 30 mA cm -2 ）。另一方面， MR-CNTF 在 2M 处 取得 了 14.9 mW cm -2 的最高功率密度（图 5(a) ）。这明显高于 CNTA （ 7.95 mW cm -2 ） 和 CB （ 10.67 mW cm -2 ） （图 5(b)-(c) ）。 相应的原因分析可见图 6 的电化学阻抗测试分析。
 

图 5   不同微孔层 材料在不同甲醇浓度下的单电池电化学性能： （ a ） MR-CNTF ， （ b ） CNTA ， （ c ） CB 。（ d ） MR-CNTF 和 CB 在不同甲醇浓度下的 开路电压 - OCV （顶部）和峰值功率密度（底部）图。 （ e ） MR-CNTF 和 CB 在 2M 时的电池性能比较 图 。 （ f ） 基于 MR-CNTF 的电池在 15%-30%-45%-60%-75 的极限电流密度下的动态响应曲线。
 

图 6   具有（ a ） MR-CNTF ，（ b ） CNTA ，（ c ） CB 的 μDMFC 在不同甲醇浓度下的 电化学阻抗测试 曲线。 （ d ） 不同样品在 2M 处测量的 电化学阻抗 数据的比较 。（ e ） 等效电路。 （ f ） MR-CNTF 和其他研究 工作 的性能比较。
 
小结： 将植物中的功能和结构形态应用到电池的功能组件设计思想中，可实现微型被动式直接甲醇燃料电池的高性能输出。这项工作全面展示了仿生界面材料设计、制备到应用的完整过程，提供了利用微孔层优化水管理和氧气传输的新思路，丰富了表面功能结构在新能源中的应用内涵。
 

原文链接

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.2c03329

作者团队简介

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华南理工大学“面向新能源和储能的先进制造技术”学术团队长期致力于燃 料电池、锂离子电池、先进储能、能源高效利用与转化、热管理及热设计、新能源汽车等方面的创新研究和成果转化。 团队负责人 袁伟 现为华南理工大学机械与汽车工程学院教授、博士生导师，机械制造及其自动化学科方向带头人。 美国佐治亚理工学院先进电池创新中心高级访问学者。 现为“先进电动汽车电源及热控系统”广东省工程技术研究中心主任，“节能与新能源绿色制造”广东省工程技术研究中心常务副主任。 国家优秀青年科学基金获得者，霍英东青年科学奖获得者。 入选国家“万人计划”领军人才、科技部中青年科技创新领军人才、广东省特支计划领军人才等。

 
第一作者简介： 柯育智 ，在读博士生，研究方向为燃料电池，膜电极设计与界面优化。

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