甲醇与金属离子相互作用的DFT研究

采用量子化学的DFT理论,在B3LYP水平上模拟了光催化H2O还原CO2的目标产物CH3OH与几种金属离子在基态时的相互作用,研究发现相对高价的金属离子在基态低配位数时会使甲醇分子离解,而高配位且电荷被大部分中和后则不会使其离解,中间价态的离子配位数达到4(含)以上则不会使其离解,低价离子不会使其离解.在实际的反应过程中,由于羟基和大量水分子的存在,金属离子几乎没有机会以高价态和低配位数与产率很低的甲醇接触,因而使其离解的几率极小,所以负载在TiO2上的金属离子不会影响目标产物甲醇的脱附.