不同部位烟叶的热失重和热裂解行为研究

陈翠玲等不同部位烟叶的热失重和热裂解行为研究不同部位烟叶的热失重和热裂解行为研究陈翠玲,孔浩辉',曾金2,官卫东,周海云21广东中烟工业有限责任公司技术中心,广东省广州市环翠南路88号5103852中山大学分析测试中心,广东省广州市新港西路135号510275摘要:利用热重红外联用技术(TG-FTR)和热裂解气相色谱一质谱联用技术(Py-GCMS)比较研究了空气和氮气氛围下,清香型和浓香型各部位烟叶的热失重和热裂解行为。结果表明:空气氛围下样品热解更完全,N氛围下不同热解阶段气体的释放情况差异更明显。浓香型烟叶含有较高的碱性香气成分,较髙的异戊酸和苯甲酸含量以及类胡萝卜素降解产物,而清香型烟叶含有较高的非酶棕色化反应产物。中上部烟叶的香气成分均高于下部烟叶关键词:热失重;热裂解;热重一傅立叶红外;烟叶doi:10.3969/ssn.10045708.2013.06.002中图分类号:06423,TS411文献标识码:A文章编号:1004-5708(2013)06-0009010Research on thermogravimetry and pyrolysis behavior oftobacco leaves from various stalk positionsCHEN Cuiling, KONG Haohui, ZENG Jin, GUAN Weidong, ZHOU HaiyunI Technology Center, China Tobacco Guangdong Industrial Co, Ltd, Guangzhou 510385, China;2 Instrumental and Analysis Research Center, Sun Yat-sen University, Guangzhou 510275, ChinaAbstract: Thermogravimetry and pyrolysis behavior of tobacco leaves from various stalk positions of light-flavor and strong-flavorwere investigated using thermo-gravimetric analysis coupled with Fourier transform infrared spectroscopy(TG-FTIR)and pyrolysis-gaschromatography/mass spectrometry(Py-GC/MS). Results showed that leaf tobacco was pyrolyzed more thoroughly under air atmospherethan under nitrogen atmosphere. Differences in pyrolysis behaviors among stages under nitrogen atmosphere were observed. More alkaliaroma components, isovaleric acid, benzoate and carotenoid degradation products were determined in strong-flavor tobacco leaves whilemore Maillard reaction products were found in light-flavor tobacco leaves. Upper-middle tobacco plant leaves had more aroma componentsthan lower-middle tobacco plant leavesKeywords: thermogravimetry; pyrolysis; TG-FTIR; tobacco大量研究指出,烟叶内在化学成分的变化与的香味组分进行研究,而对烟叶经热解释放进入烟感官质量存在较高的相关性,香气是烟叶内在质量的气后其香味组分的变化情况研究不多,尤其是不同部个重要指标。过去人们对烟叶香气成分的研究主要位、不同香型烟叶各香气组分变化情况的研究则更少是通过先蒸馏、溶剂萃取等前处理技术将香味成分进本研究利用热重红外联用技术(TG-FTIR)和热裂解提取分离后,再借助各种分析技术对烟叶本身含有气相色谱质谱联用技术( Py-GC/MS)寻找上、中下三个部位清香型烟叶和浓香型烟叶之间的共性和差作者简介:陈翠玲(1981-),硕士,工程师,从事烟草化学香味成异,为烟草致香机理的阐明以及卷烟配方设计研究提分分析研究,Tel:020-81233847,供参考。中国煤化工通讯作者:孔浩辉(1974-),硕士,高级工程师,从事烟草化学香味成本实验前CNMHG条件进行了优分分析研究,Tel:020-81233858,化,建立了合造的我气相色谱-质谱联用技术模Email:konghh@gdzygy.com拟卷烟燃吸过程的分析条件,本研究中各部位烟叶的收稿日期:2013-01-210中国烟草学报2013年12月第19卷第6期热解行为的比较分析建立在此分析条件之上。于热裂解仪的石英管中,用石英棉堵塞管子的两端,然后将石英管装入热裂解仪1实验部分裂解条件:裂解器附件初始温度50℃;终温1.1仪器及材料250℃,保持4min。裂解丝初始温度50℃,保持20TG209热重分析仪( Netzsch, Germany); Vector22而后以10℃/ms升至80℃,并维持20s吸附肼条件红外光谱仪( Bruker, Germany);CDS5200热裂解仪吸附温度35℃,脱附温度280℃,脱附及进样时间4(CDS,USA);6890N5975B气相色谱/质谱联用仪min。在裂解实验之间均穿插进行空白试验,以观察(Agln,UsA),配置Ura2毛细管柱(50m×0.32样品是否脱附完全。裂解辅助气:空气(Air),流速(mm,0.52um, Agilent,USA);CP225D型十万分20±1)mL/min之一天平( Sartorius, Germany);ADM2000流速仪气相色谱质谱条件:Utra2(50m×0.32mm,0.52(Agilent, USA)μm)毛细管柱。分流比10:1;进样口温度为250℃实验样品采用云南大理清香型烟叶和湖南衡阳浓氦气流速:lmL/min;升温程序为:起始温度50℃,保香型烟叶,分别选取上、中、下三个部位。从不同部持10min,以2℃min升温至150℃保持l5min,再位取样编号为DL-B2F(大理上部),DLC3F(大理以2℃min升至270℃,保持10min,总运行时间145中部),DL-X2F(大理下部);HYB2F(衡阳上部),min。GCMS接口(AUX)温度:280℃;电子轰击(EDHYC3F(衡阳中部),HYX2F(衡阳下部)。每种离子源温度:230℃;四极杆温度:150℃;电离能:70eV;烟叶制成烟丝后,置于烘箱40(±1)℃干燥2h,质量扫描范围:35~350amu。Niso5.d标准谱库检索而后粉碎并过40目筛。所得烟末试样供热失重和热定性裂解实验使用。1.2TG-FTIR分析条件2结果与讨论在专用的铂金坩埚中称取35mg(精确至±0.22.1大理和衡阳不同部位烟叶的热重分析结果mg)的烟叶样品,程序升温条件:起始温度20℃,以由图1和图2可以看出,相同氛围下清香型和浓20℃/min速率升温至900℃;氧化铝为参比物;试验香型烟叶的热重曲线图没有明显的差别,各个部位烟分别在氮气(N2)和空气(Air)氛围下进行,载气流叶的热重曲线图也大体一致。比较Air和N2氛围下速:40mL/min接口传输线温度:210℃;气体池温度:的TG曲线图可以发现,Air氛围下,在200-700℃范210℃。热解过程中产生的气体产物全部导入红外光谱围内存在明显的热失重现象,浓香型烟叶最大失重温仪进行在线检测。实验中,热天平自动记录重量的变度在291℃,清香型烟叶在210℃与300℃处存在两化信号。对热重分析产生的气体进行在线红外光谱分个较大失重点,300℃处为最大;N2氛围下,明显的析,红外光谱频率范围为600-4500cm失重过程出现在200-500℃范围内,在600℃以后裂13PYGC/MS分析解缓慢,浓香型烟叶最大失重温度推迟至335℃,清称取不同部位烟叶的烟末样品各2.0(±0.1)mg香型烟叶的最大失重温度则提前至20℃N2中国煤化工CNMHG图1清香型不同部位烟叶分别在Air和N氛围下的TG和DTG曲线陈翠玲等不同部位烟叶的热失重和热裂解行为研究-HY-B.Ⅲ图2浓香型不同部位烟叶分别在Ai和N2氛围下的TG和DTG曲线从表1可以看出,空气氛围下样品裂解更完全,烟叶易挥发性化学成分含量较多。第Ⅲ个失重阶段,固体残留量更少,两种不同香型不同部位烟叶略有差ˆAir氛围下浓香型烟叶失重速率都略大于淸香型烟叶,别。不同部位烟叶的失重速率没有明显的差别,只有浓香比较DrG曲线可以发现,随着热解温度的不断型下部烟叶失重速率略大于各部烟叶。N,氛围下此升高,烤烟样品主要经历4个明显的热失重阶段,分失重阶段不明显,此阶段除了挥发性化学成分的进一别是蒸馏、裂解、燃烧和碳化等不同的热分解阶步转移外,主要还发生了有氧裂解門,所以在惰性环段⑦。在有氧氛围下,4个失重区比较明显,且最境下烟叶的热解反应比较缓和。第Ⅳ个失重阶段,大失重速率都有所增加,说明氧气的参与加快了化合Air氛围下不同部位烟叶的失重速率略有差别,清香物的热分解。第I个失重阶段,各部位烟叶的失重速型是C3F>B2F>X2F,浓香型是X2F>C3F>B2F。此率和失重量都相同,此阶段主要是烟草中吸附水的蒸阶段N2氛围下样品的失重温度发生的要低,失重速发所致的。第Ⅱ个失重阶段,不同部位烟叶的失重速率都要略大于Air氛围下的失重速率,且浓香型各部率都为ⅹ2F>C3F>B2F,而相同部位烟叶的失重速率位烟叶都略大于清香型烟叶。此阶段主要是由焦炭的凊香型都要大于浓香型。这一阶段失重过程主要是由燃烧引起的,惰性环境有利于此阶段的热降解。烟草中挥发性化学成分的转移造成的,说明清香型表1实验结束时清香型和浓香型不同部位烟叶的固体残留量裂解氛围DL-B2FDL-C3FDL-X2FHY-B2FHY-C3FHY-X2F24.024.724.28.48.58.19.02热解产物的红外光谱分析s时间范围内,此时温度约为190~730℃,在221三维红外波谱分析热重曲线上,这是试样发生明显变化的区间,在图3是清香型和浓香型中部烟叶在Ai和N2氛2309~2359cm处的最强峰以及669cm是CO2围下热解气相产物实时FTIR检测到的三维(强度-的特征吸收峰,CO2的释放量明显比N2氛围下大得波数-时间)红外波谱图。它反映了热解气相产物的多,且释放量悃叶在右氫环境下燃烧更充生成强度在热解过程中随时间或温度的变化趋势。不分。除了CO中国煤化工的吸收区域,同部位烟叶的红外波谱图具有相似性,各部位之间无3750~3437CNMHG230~2030明显差异,选取中部烟叶对两产地烟叶的热解过程进cm,1900~1600cm,1560~1260cm1。根据相关行说明。Ai氛围下,主要吸收峰出现在500~2200文献,各区域分别对应于H1O(3736cm2,15082中国烟草学报2013年12月第19卷第6期cm)、(H4(2937cm3)、CO(2l86cm,2114cm3)、叶CO2的释放量相当,在150~500℃范围内,呈先羰基化合物(1796cm,170cm)的吸收峰区域增后减趋势,在330℃左右出现最高值,此时对应热1300s后,约430℃以后出现了NH3的吸收峰(930重图上第二个最大失重点。此外,H2O、CH4、NH3cm3、965cm),这时烟叶中的烷烃胺、芳烃胺、酰的释放量清香型烟叶明显比浓香型烟叶要多胺等含氮化合物开始受热分解。N2氛围下,两种烟时间/s时间/sDL-C3F(Air)HY-C3F (AirDL- C3F (N:)HY- C3F (N)3中部烟叶在Air和N2氛围下热解的三维(强度-波数-时间)红外波谱图222不同时间段的红外波谱分析空气(约910sec,-300℃)空气(约1440sec,~480℃)DL-B.F中国煤化工CNMHG图4约300℃和480℃时Ai氛围下清香型各部位烟叶的热解气相FTR比较图陈翠玲等不同部位烟叶的热失重和热裂解行为研究空气(约870sec,~290℃)空气(约1410sec,~470℃)HY-x Fco wC=O-Ho图5约290℃和470℃时Ai氛围下浓香型各部位烟叶的热解气相FTIR比较图为了进一步硏究各部位烟叶热解气相产物的生开始进入缓慢分解阶段,此时从图中可观察到释放成规律及其对燃烧行为的影响,图4和图5分别截的气体有H2O、CH4、CO2、NH3,相对于快速分解取的是清香型和浓香型烟叶约300℃和480℃左右在阶段,CO的吸收峰消失,出现了NH3的吸收峰,Air氛围下热解主要气相产物生成过程的比较图。此此外,羰基吸收峰明显减弱,CH4的吸收峰比较明温度下,分别对应于DTG图上的最大失重峰和平稳显。此阶段主要发生的是焦炭的燃烧和烷烃胺、芳峰。从图上可以看出,在烟叶的快速分解阶段释放烃胺的受热分解。清香型和浓香型烟叶的热解气相的气体有HO、CH、CO2CO,同时有非常明显的产物释放情况具有相似性,综合比较各部位烟叶的羰基吸收峰,此阶段除了烟草中挥发性化学成分的热解行为,除了浓香型下部烟叶所释放的气相产物进一步转移外,还发生了有氧裂解。当温度升高中HO和部分含羰基化合物的量稍高于其他各部位到约480℃以后,热解速率趋于稳定,烟叶的热解烟叶外,均没有明显差异。N(约600ec,~200℃)20℃)wAr0250020003500300025002000150010波数/cr波数/cr图6约200℃c和320C时N2氛围下清香型各部位烟叶的热解气相FIR比较图N(约e0ec,-200℃)N(约950ec~320℃)HY-X.FHYcF→vHY-C.FHY-B200015001000VL中国煤化工波数/cmCNMHG图7约200℃和320℃时N2氛围下浓香型各部位烟叶的热解气相FTR比较图14中国烟草学报2013年12月第19卷第6期图6和图7分别截取的是清香型和浓香型烟叶约等主要气体的释放量基本一致。除了CO2、CO外,200℃和320℃左右在N2氛围下热解主要气相产物生清香型中部烟叶的其他气体的释放情况相对上下部烟成过程的比较图。此温度下分别对应于DrG图上最叶略复杂,气体组成较丰富。浓香型各部位烟叶的气大的两个失重点。从图上可以看出,相对于约200℃体释放情况基本一致时,各部位烟叶在约320℃时CO2的吸收峰强度明显2.3 Py-GC/MS分析较高,并出现了CO(2186cm,2114cm)的吸收图8选取的是浓香型和清香型中部烟叶在空气氛峰。而从热重图上可看出200℃时的失重速率略大于围下进行热裂解实验得到的裂解产物总离子流图。图320℃时,说明在200℃左右时除了官能团的直接热中各组分的定性主要通过谱库检索,依据文献已经报解释放CO2气体外,主要发生了官能团的二次转变,道的烟草和烟气中存在的化学物质做出筛选。本试验而320℃时除了一次反应直接产生CO2气体外,还由中在对裂解产物进行谱图检索定性时,当检索结果给次挥发成份通过二次反应形成,CO峰的出现也说出的匹配度<700‰时,则认为未检出。样品在所用明了不稳定羰基的存在,大量研究已经证实初期形成设置的裂解温度下都进行了3次平行裂解试验,相对的醛酮类物质的进一步热解是CO,和CO形成的原因标准偏差(RSD)均在15%以内。表中的数据为3之一凹。清香型和浓香型烟叶比较,清香型烟叶的次裂解检测结果的平均值红外吸收峰数目更多,挥发性气体组成更复杂,CO2清香型中部烟叶浓香型中邰烟叶时间/min时间/min图8浓香型和清香型中部烟叶在空气氛围下裂解得到的总离子流图(TIC)在以上实验条件下,检出了清香型和浓香型烟叶含量较高,而清香型烟叶含量较低相一致。②不同部共212种裂解产物。通过以上热重红外分析实验和相位烟叶碱性香气成分含量差异明显:两种烟叶的裂解关文献洶可以得出,空气氛围更符合卷烟燃吸的实产物中吡咯、3-甲基吡啶、2-乙烯基吡啶、3-乙酰际情况,两种烟叶各部位热解产物的总离子流图差异氧基吡啶、对氨基苯乙腈、吲嗪、尼古丁、甲基吲哚、不明显,中部烟叶热解组分相对较丰富二甲基吲嗪、联二吡啶等峰高响应值都是上部>中部2.3.1碱性香气成分的比较>下部;4-乙酰基吡唑、3-乙烯基吡啶、吡啶醛、吡表2列出的是鉴定出的27种碱性香气成分。可啶甲腈、乙酰吡啶、对氨基苯乙腈、二烯烟碱等峰髙以看出:①除了2-丁基-N-甲基吡咯烷、4-乙酰基响应值都是中部>上部>下部:而苯乙腈两者都是吡唑以外,甲基吡啶、麦斯明、二烯烟碱等大部分中部最低。总体来看,各碱性组分的峰髙响应值下部碱性成分的峰高响应值都是浓香型烟叶高于清香型烟都低于中上部。叶。这与文献报道浓香型烟叶氮杂环类香气成分中国煤化工CNMHG陈翠玲等不同部位烟叶的热失重和热裂解行为研究15表2浓香型和清香型各部位烟叶热裂解碱性香气成分的比较峰高响应值(×10Abs)序号保留时间/min碱性香气成分HY-B2F HY-C3F HY-X2F DL-B2F DL-C3F DL-X2FN-甲基吡咯烷2.4502.231.0612.2802.2151.83610.23吡啶4.5874.5843.9164.4624.5273.630吡咯2.7522.4512.4262.1181.90813.292-丁基-N-甲基吡咯烷1.8362.0722.3862.3852.0142-甲基吡啶1.1391.0160.9740.8960.7425678916.63四氢吡啶1.2961.4181.3541.1631.3471.42618.293-甲基吡啶4.2144.0473.5543.8933.7793.1504-乙酰基吡唑1.6901.6701.8122.075191724.07二甲基吡啶1.2011.0451.1511.1341.1521024.282-乙烯基吡啶0.7290.6530.5790.6440.560.59827.183-乙烯基吡啶13.36113.73911.70811.19614.3918.611吡啶醛54584.6824.9485.575吡啶甲腈4.1714.3354.4962.538NN-二甲基苯胺1.0850.9540.8430.7960.76638.371-甲基-1H-吡咯[2,3]并吡啶1.5831.5231401.4251.42738.68乙酰吡啶2.1071.8661.6981.8361.58839.553-乙酰氧基吡啶17681.5591.6091.5331.5541841.16苯乙腈1.7001.4671.7561.3831948.1对氨基苯乙腈1.8433.19713172.79850.261.2811.2281.1291.370吲嗪尼古丁40.29342.37630.230基吲哚3.0642.5832.5382.4322.38361.54麦斯明8.27178886.254.6773.2865.98二烯烟亻4.5063.4323.3833.8502.43266.56二甲基吲嗪0.8400.7800.6480.7850.6710.69370.39联二吡啶1.7261.544YHc中国煤化工20964NMHG16中国烟草学报2013年12月第19卷第6期2.3.2酸性香气成分的比较高于清香型。挥发性酸由于其挥发性在卷烟抽吸过程表3列出的是鉴定出的浓香型和清香型烟叶的酸中可直接进入烟气,对吃味和香气有良好作用,异戊性香气成分,共7种。两者的总挥发性酸含量较低,酸和苯甲酸是挥发性酸中重要的致香成分,能增加烟其中浓香型烟叶的异戊酸和苯甲酸的峰高响应值明显气吸味浓度,使烤烟吃味醇和吲。表3浓香型和清香型各部位烟叶热裂解酸性香气成分的比较峰高响应值(×10°Abs)序号保留时间/mi酸性香气成分HY-B2F HY-C3F HY-X2F DL-B2F DL-C3F DL-X2I6.11乙酸14.86116.28113.76315.68716.58415.61217.65异戊酸0.6080.5640.70918.442-甲基丁酸1.0281.05091.64四烷酸0.970.8860.5821.0080.842104.28棕榈酸2.33614350.8382.1960.7651.329二十碳烯酸0.9720.7980.5790.9200.658233中性香气成分的比较应产物糠醛、糠醇、3-甲基-2,5-呋喃二酮、5-甲基表4列出的是26种文献报道较多,在中性挥发物糠醛、二甲羟基呋喃酮、5-甲基酯-2-呋喃醛、羟甲中比重较重,对烟气香味品质影响较大的香气成分。基糠醛、5-甲基酯-2-呋喃醛异构体的峰高响应值清从表中可以看出:①叶绿素的主要降解产物新植二烯香型均高于浓香型,除个别外,两者的中部烟叶均髙的峰高响应值远远大于其他中性致香物质,浓香型烟于上下部烟叶。③苯丙氨酸类降解产物苯甲醛、苯乙叶各部位都要大于清香型。新植二烯是烟草中重要的醇的峰髙响应值两者无明显的差别。浓香型烟叶的邻二萜化合物,本身具有一定的清香,但其香气阈值较甲基苯甲醛的响应值高于清香型,且两者都是上部>髙悶。类胡萝卜素类降解产物巨豆三烯酮A、巨豆中部>下部。④茄酮是西柏烷类化合物的主要降解产三烯酮B、螺岩兰草酮、法尼基丙酮的峰高响应值浓物,本身具有很好的香气,是形成浓郁香型香气的重香型均略高于同等级的清香型烟叶,其中螺岩兰草酮要物质,它在浓香型烟叶的中部响应值最高,而只在浓香型的中上部烟叶中有检出。②非酶棕色化反清香型烟叶则是中部最低。表4浓香型和清香型各部位烟叶热裂解中性香气成分的比较峰高响应值(×10°Abs)序号保留时间/min中性香气成分HY-B2F HY-C3F HY-X2F DL-B2F DL-C3F DL-X2F13.62-乙酰基呋喃1.3003891.2591.604338糠醛10.23911.7391442615.55613.41817.89糠醇4.4194.9614.4065.1355.5555.76625.173-甲基-2,5-呋喃二酮1.116中国煤化工1.124CNMHG苯甲醛2.77765-甲基糠醛5.8526.1896.11974637.694陈翠玲等不同部位烟叶的热失重和热裂解行为研究续表435.072-乙酰基吡咯1.2911.2491.1921.0791.0641.20435.18*5-乙基-2-呋喃甲醛1.3171.3931.3971.3221.39561835.59邻甲基苯甲醛2.1531.7941.3491.7311.4961.21636.74棣酸甲酯4.3093.0533.3582.611二甲羟基呋喃酮2.2332.8252,7182.1312-甲基香豆酮1.59414341.37414981.36939,2苯乙醇1.3561.3571.3471.0735-甲基酯-2-呋喃醛1.7092.6212.030羟甲基糠醛4.3829,4779,9197,2805-甲基酯-2-呋喃醛异构体14371.7282.0742.35919495748茄酮2.2581.65720451.344香草醛12490.9681.00675.73巨豆三烯酮A1.2301.1920.8150.7960.6830.7279022380.69巨豆三烯酮B1.2070.7800.9210.6920.744864月桂醇0.7560.7590.5030.6310.5050.5698947甲基月桂醇3.3652.8152.1202.3351780螺岩兰草酮01497.17新植二烯15.77315.69813.43512.134金合欢醇0.7470.8370.71599.07邻苯二甲酸二丁酯1.0270.8420.78110204法尼基丙酮1.1151.2320.6700,9420.7180.7013结论氛围下释放更多的CO2,不同的热解阶段CO2的释放量比较稳定,两种香型烟叶的热解行为具有相似性;本研究利用 TG-FTIR和PY-GCMS法比较研究氮气氛围下,CO2气体的释放在不同的热解阶段表现了空气和氮气氛围下,清香型和浓香型各部位烟叶的明显的差异,惰性氛围更利于热解机理的研究,清香热失重和热裂解行为,结论可归纳为以下三点。型烟叶相对浓香型烟叶释放更多种类的气体,其红外(热重分析结果表明,样品在热解过程中主要经吸收谱图更复杂。各部位烟叶的气体释放情况略有差历了蒸馏、裂解、燃烧和碳化等4个热分解阶段。在有氧氛围下烟叶裂解更完全,最大失重速率更快,固别,无明显规律体残留量更少,惰性环境更利于碳化阶段。两种烟叶(3)PY-GCMS分析结果表明,浓香型和清香型的TG曲线变化不大,DTG曲线具有一定差异,清烟叶的热裂解产物中香气成分的组成和含量存在明显差异。总体来看,浓香型烟叶含有较高含量的碱性香香型烟叶在裂解阶段表现出更快的失重速率,推测清气成分和主要的挥发性酸性香味物质;两者的中性香香型烟叶含有更多易挥发性化学成分;浓香型烟叶则在燃烧阶段表现出更快的失重速率,推测浓香型烟叶气成分组成和含量差异较大,其中新植二烯、巨豆三含有不同的化学成分。烯酮A、巨豆三烯酮B、螺岩兰草酮、法尼基丙酮、(2红外光谱分析结果显示,烟叶在热解过程中件邻甲基苯甲醛中国煤化工于清香型,非酶棕色化反应随CO2、H2O、CH4、CO、NH3、羰基化合物的释放,CNMHG较高。各部位烟叶的香气成分组成和含量存在较大差异,可以为卷在不同的热解阶段气体的释放情况有一定差异。空气烟内在质量评价提供参考。中国烟草学报2013年12月第19卷第6期参考文献Investigation on the origin of tobacco-specific nitrosamines in]杜娟,张楠,许自成,等.烤烟不同部位烟叶主要化学成mainstream smoke of cigarettes []. 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