木质纤维素生产燃料乙醇的研究进展

天然气化工2008年第33卷木质纤维素生产燃料乙醇的研究进展马现刚12,徐恒泳2,李文钊2(1,哈尔滨师范大学化学系,黑龙江哈尔滨150025;2.中国科学院大连化学物理研究所应用催化研究室,辽宁大连116023)摘要:以木质纤维素为原料生产燃料乙醇可分为纤维素水解糖化和糖发酵成醇这两步。本文介绍了木质纤维素生产燃料乙醇的技术现状,综述了纤维素原料的各种预处理技术及水解糖化和发酵工艺,指出了现在所面临的挑战,提出应进一步加强各方面的研究关键词:木质纤维素;燃料乙醇;原料预处理;水解糖化;发酵中围分类号:Q517文献标识码:A文章编号:1001-9219(2008)046006现代工业的迅速发展,对能源的需求急剧增车尾气排放的限制,一些石油资源匮乏、人口密集加,当今世界各国消耗的能源大部份来自化石资生物资源丰富的国家在立法和政策上鼓励以醇类源。化石能源不仅储量有限,而且会导致大量的(主要为乙醇)作为车用汽油调和组分。NOSO2等有害气体以及CO2、甲烷等温室气体排第一个燃料乙醇项目一 ProAlcool于1975年诞放,所以对环境友好的可再生资源的开发显得日益生在巴西;接下来在1978年美国、加拿大也开展了重要。燃料乙醇作为一种最有前景的可再生能源越类似的项目。目前开展此项目最为活跃的国家是美来越受到各国的关注。国和巴西,这两个国家乙醇产量约占全球乙醇总产现在燃料乙醇的生产主要以糖类作物巴西)和量的70%以上。欧洲各国也对发展生物燃料表现出玉米(美国作为原料,其产量受到粮食资源的限制,极大兴趣,开始加大力度进行研究、推广和使用乙且原料成本高达总成本的40%,难以长期满足能醇汽油源需求,从长远考虑必须寻找丰富且廉价的原料来随着各国加大了乙醇汽油应用的力度,带动了源,最近这方面的研究主要集中在木质纤维素上。世界燃料乙醇的产量逐年攀升。到2005年,世界燃据统计木质纤维素原料占地球总生物量的50%。料乙醇消费总量已超过410亿L,价值超过160亿主要包括:①农业废弃物,如麦草、玉米秸秆、玉米美元,大约占到世界汽车燃料消费总量的1%,最近芯、大豆渣、甘蔗渣等;②工业废弃物,如制浆和造几年,由于石油价格的上涨燃料乙醇的消费增长纸厂的纤维渣、锯末等;③林业废弃物;④城市废弃在提速。物,如废纸、包装纸等。由木质纤维素生产燃料乙醇2004年,巴西乙醇生产量为146亿L,消费量可以变废为宝,缓解废弃物带来的环境污染压力。超过122亿L,乙醇占汽车燃料的比重为1542%。该过程可分为原料的预处理、水解和发酵,在此笔巴西是世界上燃料乙醇生产成本最低的国家,主要者对这些过程的研究进展进行了概述。以甘蔗为原料。目前,巴西年产酒精已超过1200万燃料乙醇的发展现状t,酒精在汽油中的添加比重为20%-25%,50%以上的汽车使用酒精燃料,而该国生产的新一代汽车可乙醇作为发动机燃料始于20世纪30年代,但以完全使用乙醇为燃料。是由于种种原因一直没有得到广泛的应用。直至上美国是目前燃料乙醇生产的第一大国,主要以个世纪70年代,受到两次石油危机的冲击和对汽玉米为原料,其乙醇产量一直在平稳增长,200年收日2012作若商,现刚(9.男.a士后中国煤化工计这种趋势短期内生,电话0411-84379231,电邮mxg0316@byahoo.com.cn;联还将CNMHG醇产量为19472亿系人:徐恒泳研究员,博士生导师电话0418481234;电L;2007年8月,产量增加到25789亿L;根据美国邮xuhy@ dicpaccn可再生燃料协会预测,到2008年8月,美国乙醇产第4期马现刚等:木质纤维素生产燃料乙醇的研究进展量将达到48581亿L。最近,美国准备大量扩大燃目前,美国农业部和能源部共同支持了3个纤维素料乙醇的产能,在建产能迅速增长,并预计潜在的乙醇产业化示范项目。即: Abengoa公司在内布拉斯产能扩张很可能会超过预期。截至2007年8月,美加州建设的以玉米秸秆作原料的乙醇生产厂、 Broin国已运转的乙醇产能为25388亿L,另有30847亿公司在艾奥瓦州建设的以整个玉米(包括秸秆)作L乙醇项目在建。此外,还有数百个项目,总量超过原料的乙醇生产厂和 logen公司在爱达荷州建设的1000亿L的额外乙醇产能正在计划发展之中。预计以麦秸为原料的乙醇生产厂。其中, logen的项目最2009年美国乙醇总产能将达到10204亿L大,生产规模将达到19亿La,总投资高达4亿美我国燃料乙醇产业起步较晚,但发展迅速,元,美国农业部和能源部共投资8000万美元。206年我国燃料乙醇的产量达到144万t,成为世2006年起我国停止新批玉米燃料乙醇企业,并界第三大燃料乙醇生产国,前景广阔。最初,我国的大力鼓励发展非粮食作物为原料开发燃料乙醇。目燃料乙醇生产用于消化陈化的玉米、小麦等粮食,前,中粮集团投资的广西木薯乙醇一期工程试点经其中主要以玉米为主,但随着燃料乙醇的生产规模国家批准已经正式启动。200年8月底,河南天冠扩大加上其他粮食深加工的迅速发展,陈化粮已消集团年产3000的纤维素乙醇项目奠基,这是国内耗殆尽,对新粮的需求日益增加,我国的粮食供应首条千吨级纤维素乙醇产业化试验生产线。中粮集已改变了过去的较宽松局面,粮食供应开始日趋紧团黑龙江500/a纤维素乙醇试验装置最近投料试张,甚至关系到了国家的粮食安全问题车成功这是世界上首次将连续汽爆技术用于纤维由于乙醇等生物燃料产量的大幅增加,已导致素制乙醇的装置,其中纤维素乙醇生产中最关键的了世界粮食价格的大幅上涨。美国作为全球最大的酶制剂由中粮集团与丹麦诺维信公司联合开发。新粮食乙醇生产与应用国,近年来加大了对纤维素乙疆近期也连续启动了“生物汽油”生产项目:新疆三醇发展的支持力度。为了促进纤维素乙醇的发展,台酒业(集团)公司开工建设的利用农作物秸秆制取2005年颁布的美国能源政策法案( EPACT)为此制燃料乙醇的工程,年产乙醇10万t,总投资28亿定如下优惠政策:一是制定纤维素乙醇的RFS标元,计划2009年完工。新疆南部莎车县与浙江浩淇准,该标准规定必须在2012年以前,使市场上的纤生物质新能源科技有限公司共同投资126亿元,开维素乙醇的占有量达到946亿L,政府将对率先建发甜高粱秸秆制取燃料乙醇项目,计划年产乙醇30设纤维素乙醇生产厂提供优惠的贷款保证;二是每万t。木薯乙醇和纤维素乙醇等非粮食作物乙醇是加仑(约3785L)的纤维素乙醇将享受25倍的(51我国今后燃料乙醇发展的主要方向,其中木薯乙醇美分)免税待遇。已处于规模化生产阶段,技术发展已相对完善,而在美国政府的鼓励下,许多研究机构都在开展纤维素乙醇在我国还处在试验阶段,技术还有待完纤维素生产乙醇的研发工作。目前美国可再生能源善,尤其是如何降低纤维预处理和纤维酶的成本,实验室(NREL)与企业合作开展了多方面的研究。高效率的发酵技术等。最近NREL宜布他们与一家丹麦的生物技术公司2木质纤维素原料的预处理技术Novozymes的合作已取得突破性的进展。他们已将玉米秸秆纤维转化成糖所用的酶制剂的成本降低木质纤维素结构复杂,表1列出了几种常见木了30倍。实验室价格已经达到每加仑10美分-18质纤维素材料中纤维素 Cellulose)、半纤维素(Hemi美分,该技术突破为玉米秸秆纤维素乙醇的大规模 cellulose)木质素 Lignin的含量。纤维素、半纤维产业化生产带来了希望。素被木质素包裹,半纤维素和木质素共价结合,纤美国企业也加大了对纤维素乙醇的研发力度。维素含有大量的分子内、分子间氢键,具有高度结2007年6月美国BP公司宜布将在10年内投入5晶性。诸多因素使得木质纤维素不易被水、酶触及亿美元,与加州伯克利大学伊利诺斯大学合作,建因此设世界上第一个能源生物科学研究院重点研究纤分离打H中国煤化工半纤维素、木质素CNMHG坏晶体结构降低维素燃料乙醇。聚合度,增大可及度,以提尚水群效率。未经预处理美国的纤维素乙醇产业化已经进入起步阶段。的原料,其水解率低于理论值的20%,而经预处理62天然气化工2008年第33卷后的水解率可达理论值的90%以上。预处理应满足21.3热解以下几点:①产生活性较高的纤维;②预处理产物高温热解也可以用来处理纤维素原料。纤维素在对随后的反应无明显抑制作用;③设备尺寸不宜过300℃以上会迅速分解为气体和固体残渣。如果降大,成本较低;④固体残留物较少,容易分离。常用低热解温度,分解速度会显著变慢,且有低挥发性的预处理方法可分为物理法、化学法、物理化学结的副产品出现。在热解过程中加入少量的氯化锌或合法以及生物法4大类。碳酸钠,可以实现在较低温度下分解纤维素。丧1几种木质纤维素材料的组成22化学预处理法Table 1 Composition of several lignocellulosic materials化学方法是目前运用最广的预处理方法。主要Lignocellulosic materials cellulose% hemicellulose鹇% lignin%包括酸处理、碱处理、臭氧分解、有机物溶解等Hardwood stems24221酸处理45-5025-35高浓度强酸(如硫酸、盐酸)可以有效地水解纤Nut shells5-30维素,在过去曾得到广泛使用。强酸对人体有害,操Corn cobs35-5010-30作危险,严重腐蚀设备,考虑到环境和经济因素必8599须回收利用,但回收成本又偏高,因此随着稀酸水Wheat stra20解技术的不断完善,强酸法逐渐被取代。稀酸水解法降低了反应条件,提高了主体碳水化合物木聚糖的转化率,提高了整个操作的性价比。稀酸水解有Cotton seed hairs80-955-2040-5518~30两种基本类型:高温(大于160℃),低固体浓度(5%Waste paper from chemical pulps 60-70 10-20 5-1010%),连续反应;低温(小于160℃),高固体浓度24-29(10%~40%),间歇反应。稀酸预处理后不需要进行Swine waste回收,但要中和掉剩余的酸以便进行随后反应Solid cattle manure16-4.714-3.32.7-5.2.2.2碱处理45314120些碱也可以用来处理木质纤维素原料,其有效程度取决于材料中木质素的含量。稀NaOH溶液NA:未知可使纤维素膨胀,增大内表面积减小聚合度降低2.1物理预处理法结晶度,破坏木质素结构,使木质素和纤维素、半纤物理预处理法包括机械粉碎、热解、微波或超维素分离。尽管这种预处理可以提高原料的降解效声波高能电子辐射等,这些方法可使纤维素粉化、果,但由于NaOH的消耗量大,在处理过程中还会软化,降低结晶度,提高转化率。损失部分半纤维素,所以没能实现大规模使用。由2.1.1机械粉碎于NH3易挥发,便于回收利用,越来越受到人们的剪切、粉碎、碾磨等方法可有效破坏纤维素与木重视。利用NH3渗透回收工艺对玉米芯、稻草混合质素和半纤维素之间的物理、化学结合,降低结晶物以及柳枝稷进行预处理,去木质素效率分别为度,提高可及度。一般而言,经剪切处理后的原料大60%-80%65%-85%,大大有利于随后的水解过小约为10m~30mm,经粉碎、碾磨处理的颗粒大小程。约为02nm-2nm。由于颗粒变小,水解速率有了明2.23臭氧分解显的提髙,然而处理过程能耗很高,增加了生产成臭氧可用来降解许多木质纤维素原料中的木本质素和半纤维素,如水稻秸秆、甘蔗渣、棉花秸秆、2.12高能电子辐射锯屑等。臭氧可以除去水稻秸秆中60%的木质素,高能电子辐射法需要高能射线发生装置设备使V凵中国煤化工使锯屑中的木质素含成本高,能耗大,但是这种方法可以将原料粉碎成量CNMHG解产率由0%上升到极小颗粒,破坏了其结晶性,大大增加了其可及性,57%。此法有诸多优点:可有效除去木质素,不产生使其在糖化阶段更易于反应。对进一步反应起抑制作用的物质,可在常温常压下第4期马现刚等:木质纤维素生产燃料乙醇的研究进展进行。不足之处是消耗大量的臭氧整个过程成本后突然释放压力而爆破分解。在此过程中液氨迅速较高。汽化制冷不仅有助于纤维素表面积的增加,而且还2.24有机物溶解可以避免高温条件下糖类物质变质。液氨可回收利有机溶剂可以完全地溶解木质素,对纤维素原用,成本低,该方法是一种很有前景的预处理技术。料预处理效果好,处理后的禾本科植物转化率可达233CO2爆破99%,并且容易回收。通常使用的有机溶剂包括甲和水蒸气以及氨一样,CO2也可用于木质纤维醇、乙醇、丙酮、乙烯基乙二醇、乙二酸、水杨酸等。素原料爆破。 Dale and moreira使用此方法对紫花该方法存在腐蚀和毒性等问题,造成严重环境污苜蓿进行预处理,最终得到的葡萄糖是理论产量的染,成为难于大规模应用的主要原因。75%,相对于蒸汽爆破和氨爆破稍低,但是该方法性2.25室温离子液处理价比高,且不产生对随后反应有抑制作用的物质,室温离子液是指主要由有机阳离子和无机或有操作相对简便。机阴离子构成的在室温或近于室温下呈液态的盐24生物预处理法类,它们具有很多分子溶剂不可比拟的独特性能阿。常用于降解木质素的微生物有白腐菌、褐腐部分离子液能在相对温和的条件下溶解大量的纤菌、软腐菌等真菌。用棉花秸秆生产蘑菇的研究表维素,质量分数可高达3%%,如3-甲基N-丁基吡啶明,白腐菌可在3周内将木质素降解65%。由于成氯化物、1-丁基-3-甲基咪唑氯化物、1-烯丙基-3-本低和设备简单,生物预处理法具有独特的优势甲基咪唑氯化物叫等。 Anantharam等利用1-丁基可用专一的木质酶处理原料,分解木质素,分理出3-甲基咪唑氯化物溶解纤维素,再用水或乙醇使其纤维素和半纤维素。该方法只是在试验中取得了沉淀再生,发现纤维素酶水解的初始速率提高了50定的成果,还未大规模应用。倍,12h转化率高达72%。该过程中离子液100%回收操作简单易行对环境无任何污染,纤维素仅的3木质纤维素原料的水解糖化最初的高结晶态变为无定形态,更有利于酶的吸木质纤维素原料生产燃料乙醇主要分为两步附,并无其它衍生化反应发生。该方法能否广泛应纤维素水解成糖糖发酵成醇。现今从糖发酵转化用于纤维素原料的预处理还有待于进一步的试验为醇的过程是简单和成熟的,所以糖化过程是木质考察。纤维素制备燃料乙醇的关键,主要包括酸解和酶解23物理化学预处理法两种方法。该方法主要指爆破技术,包括蒸汽爆破、氨爆31酸解破、CO2爆破等。酸水解纤维素类物质早在19世纪末就有研23.1蒸汽爆破究,但是迄今进展不大。酸水解分为稀酸水解和浓蒸汽爆破是指将纤维素原料先用高温水蒸气酸水解可以在较温和的条件下进行。稀酸水解可处理适当时间,然后连同水蒸气一起从反应釜中急以将纤维素转化为单元糖原料中的重金属被稀酸速放出而爆破分解。蒸汽爆破能耗低,不必考虑环溶解,然后已氢氧化物的形式沉淀最后和石膏保等额外费用,已成为运用最广泛的爆破技术。影起被过滤掉。稀酸水解糖的转化率只能达到50%,响爆破效率的因素有温度、停留时间、原料颗粒大其水解过程产生的一种络合物是大多数微生物的小、湿度。研究结果表明叫低温和长的停留时间有抑制剂。浓酸水解约有90%的纤维素和半纤维素转助于提高爆破效率。在爆破过程中加入适量的酸或化的糖被回收,但是浓酸水解中的酸难于回收还酸性氧化物,能更为彻底地除去半纤维素,减少对要求耐腐蚀耐酸的大容积反应器。酸解常会伴随生随后反应有抑制作用的化合物,有效地提高酶水解成有毒产物乳糖醛、酚等物质,需要改善工艺减少效率吗。这些中国煤化工23.2氨爆破3.2CNMHG氨爆破是利用液态氨相对较低的压力(约共们底尚度安一,所以产率很高,而且1.5MPa)和温度(50-80℃)将原料处理一段时间,然副产物很少,对于进一步的乙醇发酵减轻了提纯的天然气化工2008年第33卷工作量。酶解糖化长时间未得到大规模使用,主要葡萄糖苷酶(GL)来实现这一过程。改进的SSF法具是因为纤维素酶成本太高,费用约占整个过程的有实用价值,其优点为:增加水解率,减少糖化过程60%。随着纤维素酶生产技术的日益完善,其成本将的抑制作用;使用同一设备,降低了设备费用;节约大大降低,酶解有替代酸解的趋势。纤维素酶是一生产时间,提髙了生产效率。但SSF法也存在一些种高效复合酶,主要包括内切葡聚糖酶( endoglu-缺点:水解和发酵两过程温度不相容;-定浓度的canas,简称EG也称Cx酶)纤维二糖水解酶(cel-乙醇对酶有抑制作用。lobiohydrolase,简称CBH,也称C1酶)和βB葡萄糖苷44非等温同步糖化发酵法(NSSF酶3- glucosidase,简称GL)。天然纤维素水解成葡萄NSSF法是由SSF法衍生出的类似的新工艺。水糖的过程中,必须依靠这3种组分的协同作用才能解糖化最适宜的温度是50℃左右,而糖类发酵的最完成。纤维素大分子的物理结构是由分子链排列整适宜温度为35℃左右,两个温度不相容,如何使这齐、紧密的结晶区和结构疏松但取向大致与纤维主两个过程的温度尽可能地一致,是高效率生产乙醇轴平行的无定形区交错结合的体系。在水解过程的重要因素。NSSF法通过热交换进行能量传递,最中,首先EG作用于纤维素分子内部的非结晶区,使大限度地减少了系统能量损失,使水解糖化和发酵纤维素分解为不同长度的片断,且形成大量的非还过程保持各自的最佳温度。采用NSSF法可以大大原性末端,随后CBH作用于非还原性末端,水解B-减少纤维素酶的用量,同时乙醇的产量和产率均显1,4葡萄糖苷键,在该端分离出一个纤维二糖分子,著提高。最终CL将纤维二糖降解为葡萄糖。酶解糖化过4·5固定化细胞发酵法程中生成的葡萄糖对纤维素的水解具有抑制作用,固定化细胞发酵可以使细胞连续利用,提高发必须及时除去酵器内细胞浓度,从而使发酵液酒精浓度得到提4纤维素发酵生产乙醇工艺高。研究最多的是酵母和运动发酵单孢菌的固定化。其中运动发酵单孢菌比酵母更有优越性。常用纤维素发酵生产乙醇现行方法有直接发酵法、的固定化载体有海藻酸钠、卡拉胶、多孔玻璃等。现间接发酵法、同步糖化发酵法(SSF)、非等温同步糖在该方法又有许多新的动向,如将微生物固定在气化发酵法(NSSF)、固定化细胞发酵法等。液界面上发酵、混合固定化细胞发酵等。固定化细4.1直接发酵法胞发酵法有望成为木质纤维素材料生产乙醇的首直接发酵法是利用细菌直接作用于纤维素发要方法。酵生成乙醇。该工艺不需要酶解或酸解前期处理,设备简单成本较低,但是乙醇的产率和纯度均不5结语高。随着酸解和酶解工艺的成熟,该方法正在被逐通过以下三方面的技术革新:①预处理克服木渐淘汰。质纤维素组分多样性及不易降解性;②提高纤维素42间接发酵法水解酶效率;③发展微生物代谢工艺同时利用己糖间接发酵法是先用纤维素酶水解纤维素,再对糖和戊糖,纤维素燃料乙醇的生产成本已从原来的液进行发酵。该方法最终产物是乙醇,而一定浓度1.29美元/降到0.31美元几,但是现在我们仍面临的乙醇对纤维素酶水解有抑制作用,为了克服乙许多问题。这些挑战包括延长商用发酵酵母的寿醇的抑制作用,必须不断地从设备中移出乙醇,采命、开发更为高效的预处理技术、优化各种工艺条用的方法主要有减压发酵法和快速发酵法件提高生产效率等等。如果能解决好这些问题,4.3同步糖化发酵法(SSI质纤维素原料生产乙醇必会产生更大的社会效益SSF法是考虑到酶解糖化过程中产生的葡萄糖和经济效益。对纤维素水解的抑制作用,而对酶解糖化进行的改中国煤化工进。该方法将酶解糖化和糖液发酵在同一设备中同时进行,使产生的葡萄糖转化为乙醇,消除葡萄糖[CNMH Guel ethanol production对纤维素水解的抑制作用。主要采用添加高效的βfrom lignocellulose: a challenge for metabolic engineeringand process integration[]Appl Microbiol Biotechnol, 2001第4期马现刚等:木质纤维素生产燃料乙醇的研究进展56(l):17-34刘娜,石淑兰.木质纤维素转化为燃料乙醇的研究进展[ Dadi A F, Varansi S, Schal C A. 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The challenges tois field are also pointed out, and some suggestions are proposed for further research.Key Words: lignocellulose; fuel ethanol; material pretreatment; hydrolysis; fermentation动态简双氧水直接氧化丙烯制备环氧丙烷的新工艺,与原位耦合法相比,简化了工艺流程减少了催化剂的损失;与氯醇法相比双氧水直接氧化丙烯制环氧丙烷新技术通过鉴定污染显著减少,工艺简单,环境友好;在优化的工艺条件下,催化中国煤化工对HO2的产率仍保持大连化物所的“双氧水直接氧化丙烯制环氧丙烷”新技在87CNMHG。该技术在国内外专术最近通过了由辽宁省科技厅组织、沈阳分院主持的专家组利、文歌屮木见撒适,满原创成采,具有良好的应用前景鉴定。专家组一致认为,该项目开发的反应控制相转移催化达到了国际先进水平。